锂(Li)金属因其理论容量高(3860mAh g^-1)而被认为是下一代电池技术的最理想的候选材料之一。不幸的是,高反应活性的锂金属会与任何有机电解质发生反应,从而形成脆弱且不均匀的固态电解质相(SEI)膜。锂金属表面上的异质SEI成分会导致锂离子助焊剂的不均匀分布,同时导致不均匀的锂电镀/剥离行为和严重的锂枝晶生长。此外,锂金属阳极在循环期间的大量膨胀严重导致出现电极粉碎,从而限制了锂金属阳极的实际应用。为了应对这些挑战,人们采取了各种策略,例如使用不同的溶剂、优化锂盐浓度、添加功能化添加剂和设计具有纳米结构的电解液。来自南昌大学的孙福根、石河子大学代斌、华东理工大学李永生等人,通过结合使用ClO4装饰的金属有机骨架(UiO-66-ClO4)和柔性锂化Nafion粘合剂(Li-Nafion)合理设计和制造了具有仿生离子通道和高稳定性的坚固的人造固体电解质中间相(SEI)薄膜。相关论文以题为Robust Artificial Solid‐Electrolyte Interfaces with Biomimetic Ionic Channels for Dendrite‐Free Li Metal Anodes发表在Adv Energy Mater期刊。论文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202003496
化学固定在UiO-66通道中的ClO4-的高电负性和亲硫性赋予SEI薄膜极佳的单离子传导特性、高Li+迁移数和出色的离子电导率,并且可有效地阻止Li金属的与电解质的不良反应以及快速调节和均匀的Li+助焊剂。在柔软的Li-Nafion粘合剂的进一步协助下,所得的UiO66-ClO4 / Li-Nafion(UCLN)复合材料膜具有出色的机械强度,可抑制Li的树枝状晶体的生长并在循环过程中保持Li金属阳极的整体稳定性。因此,即使在高达20 mA cm^-2的高电流密度和高达30 mAh cm^-2的大面积容量以及高倍率容量的情况下,UCLN涂层的锂金属阳极(Li @ UCLN)也具有出色的循环稳定性,甚至在高能量密度应用的苛刻条件下,全电池的使用寿命也是大大提升。