瑞士弗里堡大学Ali Coskun课题组--超高渗透性金属涂层多孔石墨烯膜具有可调的气体选择性

膜凭借其低成本，高能源效率以及高耐久性等优点，在气体分离领域中发挥着重要的作用。然而，对于气体分离膜，如何去平衡渗透率和选择性是一个棘手的问题，例如，原子厚度的二维材料，如多孔石墨烯，可以在10⁵-10⁷ GPU范围内提供超高的渗透率，但气体选择性较低。该项工作中，提出了一种新概念，即通过对二元混合气体的吸附分离来提高石墨烯基膜的选择性。在多孔双层石墨烯载体上沉积Pd和Ni的“微岛”， 能够分别选择性靶向He/H₂和H₂/CO₂混合气中的H₂，从而实现He的高效分离，并在约10⁵ GPU渗透率范围内获得了很高的H₂/CO₂分离因子（高达26）。此外，这种在膜体系中通过吸附分离对单个气体进行选择性靶向是一种很有前景的经济型气体分离方法。

Figure 1. 利用传统膜进行气体分离的机理和用于亲和分离过程的吸附膜制备示意图。（A）膜气体分离机理(从左到右)，(B)超高渗透和无限选择性催化膜的制备过程。

Figure 2. G/Pt和G/pd吸附膜的电镜表征。(A) 由双层石墨烯完全覆盖且FIB穿孔的 20 x 20 阵列 650 nm SiNx孔，(B) 多孔石墨烯覆盖的四个 650 nm SiNx孔，以及 (C) 多孔石墨烯覆盖的单个 650 nm SiNx孔的 SEM 图像，（D-K）呈现了不同样品的HR-TEM图，（L）SEM图像的孔径分布直方图。

Figure 3. 吸附膜的气体分离性能。（A-B）对于He/H2混合气体分离，单循环和20个循环时，渗透组分(%)随时间的变化曲线，（C）饱和时间与循环次数的关系图,（D）不同G/Ni微岛膜的H2/CO2分离因子与进料成分的关系图，（E）H2/CO2分离因子和H2渗透率与Ni微岛厚度的关系图。

Figure 4．G/Ni吸附膜的电子显微镜表征。(A-C) 不同样品的 SEM 图像，（D）SEM图像的孔径尺寸分布直方图,(E-G) 由多孔石墨烯和150 nm Ni微岛覆盖的四个和单个650 nm SiNx孔的SEM图，（H）图E中SEM图像的孔径尺寸分布直方图。

该研究工作由瑞士弗里堡大学Ali Coskun课题组于2021年发表在Chem期刊上。原文：Ultrahigh permeance metal coated porous graphene membranes with tunable gas selectivities。