北理工梁敏敏&清华李亚栋院士、王定胜JACS:热雾化策略设计高性能单原子纳米酶

通讯作者:梁敏敏;王定胜
通讯单位:北京理工大学;清华大学
尽管人工酶工程取得了很大进展,但它们的催化性能作为天然酶的替代品还远远不能令人满意。
北京理工大学梁敏敏教授、清华大学李亚栋院士和王定胜教授合作报告了一种新颖且有效的策略,通过逆转热烧结雾化过程首次实现了铂纳米颗粒(Pt NPs)直接转化为单原子,从而获得高性能纳米酶(PtTS-SAzyme)。相关工作以“Thermal Atomization of Platinum Nanoparticles into Single Atoms: An Effective Strategy for Engineering High-Performance Nanozymes”为题发表在Journal of the American Chemical Society上。
图1. PtTS-SAzyme的合成和结构特征。
要点1. 该策略使PtNPs原子化成单个原子使金属催化位点完全暴露并产生具有独特Pt1-N3PS活性部分的可设计结构和电子特性,显着提高了酶促性能。热稳定Pt单原子纳米酶(PtTS-SAzyme)表现出显着的过氧化物酶催化活性和动力学,远远超过Pt纳米颗粒纳米酶。
要点2. AC HAADF-STEM和XAFS表征及DFT计算表明,Pt、N、P和S原子对PtTS-SAzyme独特的Pt1-N3PS活性部分的协同作用有助于显着的催化活性和动力学。P和S原子不仅促进了从PtNPs到PtTS-SAzyme的原子化过程,由于P原子的电子供体以及N和S原子的电子接受性,赋予了单原子Pt催化位点独特的电子结构,有助于显着增强PtTS-SAzyme的类酶催化性能。
要点3. 这项工作表明,将基于金属纳米粒子的纳米酶热雾化成单原子纳米酶是设计高性能纳米酶的有效策略,为合理设计和优化人工酶以模拟天然酶开辟了新途径。
图2. PtTS SAzyme的过氧化物酶样催化活性表征。
图3. PtN3PS-SAzyme催化反应机理的DFT研究。
图4. PtTS-SAzyme的抗菌作用。
链接:
https://doi.org/10.1021/jacs.1c08581
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