SiO2定制材料 乙烯基修饰的微孔二氧化硅膜/甲基修饰二氧化硅膜/聚多巴胺表面修饰纳米二氧化硅/二氧化硅表面单层自组装膜的修饰

无定形微孔SiO2膜具有较高的H渗透率以及气体选择性,是高温下最有前景的Hz分离材料之一。但因为微孔SiO2膜的强亲水性,其水热稳定性需要提高。

本论文主要研究用乙烯基团修饰微孔SiO2膜以提高其疏水性,进而提高其水热稳定性,并研究H2在疏水微孔SiO2膜中的输运和分离行为。论文采用溶胶一凝胶法,用乙烯基三乙氧基硅烷(TEVS)代替部分正硅酸乙酯(TEOS),通过两者共水解缩合反应,制备均一稳定的SiO2溶胶;SiO2溶胶在洁净室条件下,采用dip-coating方法涂膜,得到以y-A1zOza-Alz0,为支撑体的微孔SiO2膜。应用扫描电镜(SEM)、N2吸附、光学接触角测量仪、热重分析(TG)以及si魔角旋转固体核磁共振〈si MAS NMR〉等测试手段表征产物的形貌、孔结构和疏水性能,并探讨乙烯基修饰的微孔SiO2膜疏水机理。

实验结果表明,乙烯基修饰的SiO2膜的孔结构依然为典型的微孔结构,孔径在0.5nm左右,且分布狭窄;接触角测量结果显示修饰后SiO2膜表现出良好的疏水性能,并且材料的疏水性随着TEVS添加量的增加而增强;NMR结果证明修饰后样品表面存在Si-C2H3基团,并且随着TEVS添加量的增加,Si-CH,基团浓度增加,Si-OH基团浓度降低;将修饰前后的样品置于相同潮湿环境下一段时间,发现修饰后样品的孔结构几乎没有发生改变,而修饰前样品的孔结构由典型微孔结构转变为介孔结构,孔结构发生了非常明显的改变。

气体渗透与分离实验表明,随着温度的升高,H2渗透率不断增大,当温度达到300℃时,H2渗透率达到1.79×10-7 mol-ms1Pa1,H2/CO2分离系数大于7,大于Knudsen扩散的渗透选择性因子,说明H2在乙烯基修饰的微孔SiO2膜中的输运遵循徼孔扩散机理。

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