悉尼大学--嵌入2D共价-有机骨架的氧化石墨烯层作为坚固的纳滤膜

由二维(2D)材料制成的层压膜的分离性能在很大程度上取决于其纳米级结构。除了调整2D材料的层间间距外,支撑基材的孔径也会显著影响膜的性能。本文中,我们将刚性2D共价有机骨架(COF)插入到部分还原的氧化石墨烯(prGO)层压板中,以实现坚固的prGO/COF层压膜。一方面,具有孔的原子薄2D COF用作纳米间隔物,以增加prGO纳米片之间的层间间隔并提供直接传输通道,从而降低了水的传输阻力。另一方面,COF增强了具有大孔的基材上prGO网络的自支撑能力。我们的模型计算表明,由于皱纹和皱纹的增强,有效膜表面积增加了53.4%。与原始prGO膜相比,此策略可导致优化的prGO/COF层压膜的透水性提高27倍,而不会牺牲其对有机染料的排斥率。此外,在纳米过滤测试中,prGO/COF膜可在5 bar的压力下承受10h的很大程度的变形。总的来说,这项工作提供了一个多方向策略和一个设计原则指导,以实现针对各种潜在应用的高性能且坚固的基于2D材料的层压膜。

Figure 1. 通过水热组装和压力辅助过滤方法制造prGO/COF膜的示意图。

Figure 2. (a)合成COF的XRD图谱(插图:COF的模拟分子结构)。(b)通过AFM测量的COF纳米片的横向尺寸分布(超声剥落后)(测量了超过100片COF纳米片)。(c)GO和prGO的XPS调查扫描光谱。(d)prGO的XPS C1s光谱。具有COF(e和f)和prGO(g和h)的相应高度轮廓的AFM图像。

Figure 3. (a)平均孔径为0.45 mm的尼龙基材、(b)原始prGO膜、(c)prGO/COF-0.3和(d)prGO/COF-0.5表面的SEM图像。(e)原始prGO膜,(f)prGO/COF-0.3和(g)prGO/COF-0.5的横截面SEM图像。

Figure 4.沉积在孔径不同的尼龙基材上的原始prGO和prGO/COF层压膜对MB的(a)排斥率和(b)透水率;(c)prGO和(d)prGO/COF-0.3在孔径为0.65 mm的尼龙基材上的表面形态SEM图像。(e)prGO/COF-0.3在不同的施加压力下,对MB的透水率和排斥率。(f)prGO/COF-0.3在5 bar施加压力下的长期稳定性。

Figure 5. (a–c)沉积在具有不同孔径的基质上的prGO/COF-0.3膜的示意图以及显示横截面的相应SEM。(d)prGO和prGO/COF层压膜中,纳米间隔物的嵌入、底物的孔径、膜表面粗糙度(RMS)和透水性之间的关系。

相关研究成果于2020年由悉尼大学Fei Liu、Alejandro Montoya和Yuan Chen课题组,发表在J. Mater. Chem. A(DOI: 10.1039/d0ta01727b)上。原文:Graphene oxide laminates intercalated with 2D covalent-organic frameworks as a robust nanofiltration membrane。

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