杭州电子科技大学Lang Pei课题组--TaON上原位生长岛状空心石墨烯具有空间分隔的活性位点，实现增强的可见光二氧化碳还原

在这里，报道了逐步形成路线的方法，可控分布的TaON颗粒上原位生长岛状石墨烯（TaON@G），旨在形成一种优异的光催化剂用于可见光驱动的CO2还原。TaON@G光催化剂具有适宜的接触界面，提供了适宜的界面能级，便于电荷的分离，此外，具有空心纳米结构的岛状石墨烯还可促进CO2的吸附，以及空间分隔的活性位点利于CO2的活化和质子的释放。最优的TaON@G在可见光驱动CO2转换为CH4时，实现了1.61μmol g-1 h-1的产率，该性能是原始TaON的13倍，且优于大多数Ta基（氧）氮化物催化剂的性能。密度泛函理论计算进一步阐明了活性增强的原因，TaON与石墨烯强烈的相互作用，电荷从TaON转移到石墨烯，从而诱导富电子石墨烯的形成，石墨烯费米能级显著上移，导致反键轨道具有高填充率，这可以弱化CO2中的C=O键。该研究突出了合理设计分级光催化剂的重要性，以协同整合结构和功能优势以最大化催化性能。

Figure 1. 分级TaON@G杂化物的构建原理示意图。

Figure 2.（a）原始TaON，（b）TaON@Ni（OH）2-2和（c）TaON@Ni@ G-2杂化物的SEM图像。（d，e）TaON@Ni@G-2杂化物的TEM和（f）HRTEM图像。（g）TaON@Ni@G-2杂化体的SEM图像和相应的EDX元素映射图像。

Figure 3. （a-c）TaON@G-2的TEM图像。（d，e）线扫强度分布图。（f）石墨烯的SAED模式。（g）TaON和TaON@G-2杂化物的拉曼光谱。（h）TaON@G-2杂化物的C 1s XPS光谱。

Figure 4.（a）CH4产量随可见光照射时间而变化，（b）各种基于TaON的光催化剂的CH4析出速率。（c）13CO2同位素实验获得13CH4的GC-MS结果。（d）循环曲线。（e）TaON和TaON@G-2光电电极的电流-电位曲线。（f）TaON和TaON@G-2的N 1s和Ta 4p XPS光谱。

该研究工作由杭州电子科技大学Lang Pei课题组，于2020年发表在ACS Catalysis期刊上。原文：In Situ-Grown Island-Shaped Hollow Graphene on TaON with Spatially Separated Active Sites Achieving Enhanced Visible-Light CO2 Reduction。