华南理工《ACS Nano》：逐步突破！白光量子点LED商业化基础

编辑推荐：本文分析了SBA-15粒子的孔隙结构对其内部吸附量子点(QDs)和外部发光二极管(LED)芯片发光的影响。研究结果可以与传统的基于磷光体的白光led相媲美，未来这可以成为白光led仅使用量子点作为转换器件的商业化的起点。

发光二极管（LED）具有高亮度和长寿命等优点，被广泛用作固态光源。随着GaN基蓝光LED芯片的成功商业化，将蓝光LED芯片与下转换材料集成在一起，颜色转换技术已成为产生白光的最有前途的方法之一。一般选用钇铝石榴石(YAG)和氮基荧光粉作为颜色转化器，因为它们具有热稳定性和湿度稳定性高的优点。大多数颜色转换器采用蓝色LED芯片封装，以实现小型化、高性价比的商用白光LED。然而，传统颜色转换器的半高宽（fwhm）为应用于宽色域显示器的白色LED设计制造了困难，尤其是绿色LED，其半高宽通常超过50nm。

华南理工大学李宗涛教授等人，利用QD/SBA-15纳米复合粒子(NPs)的光子重吸收过程，产生了高效的具有宽色域的QD白光led。相关论文以题为“Toward 200 Lumens per Watt of Quantum-Dot White-Light-Emitting Diodes by Reducing Reabsorption Loss”发表在ACS NANO上。

论文链接：

https://doi.org/10.1021/acsnano.0c05735

FDTD模拟结果表明，QD光的LEE在这些情况下与传统量子点相比，纳米颗粒得到了有效的增强。其机理是孔边界对入射光有ISIW效应，特别是在大入射角时，从而抑制了量子点光通过孔分散量子点的传播，减少了自重吸收损失。与QD光相比，折射率和特征尺寸(孔边界)更大的NPs由于其更强的ISIW效应，更有利于增加LEE。此外，量子点在各NP中的较低吸附量也有利于降低自重吸损失。纳米颗粒进一步降低了红光量子点对绿光的相互再吸收损失，为减少光谱重叠造成的能量损失提供了一种有效的解决方案。因此，在色坐标为（0.3105，0.3326）的情况下，获得了宽色域白色LED，其在20 mA时的记录发光效率为137.6 lm W⁻¹，同时提高了操作稳定性。该工作为未来白光led将量子点作商业化的转换器的基础，并为设计与其他智能器件集成的量子点转换器提供一般性的指导。

在该实验中，QD/SBA-15纳米颗粒是通过湿混合方法制备的，具有不同的NP质量比（QD与SBA-15颗粒的质量比）。NP质量比为1:1、1:2、1:5和1:10的QD/SBA-15 NPs照片如图1a所示。NP质量比越大，表明每个SBA-15颗粒内吸附的QD越多；因此，在白天，随着NP质量比的增加，观察到的颜色越黄。具有不同NP质量比的QD/SBA-15 NP的透射电子显微镜（TEM）图像显示在图1b-d中，分别对应于0、1:1和1:10。

图1。QD/SBA-15 NPs的形态。(a)在NP质量比为1:1、1:2、1:5、1:10的日光下，QD/SBA-15 NPs的照片。(插图)紫外线照射下对应的NPs。(b−d) QD/SBA-15 NPs在NP质量比为0、1:1和1:10时的TEM图像。(e) QD/SBA-15 NPs的HAADF STEM图像和相应Si、Se、Cd的元素映射。所有尺比例尺均为100 nm。

研究人员采用简化的FDTD模型研究了不同结构参数(包括折射率、孔宽、孔间距、吸附QD含量)的SBA-15颗粒对量子点的光萃取机理。FDTD模型中使用的QD/SBA-15 NP的横向和顶部视图显示在图2a的顶部插图中。为了方便起见，将相对折射率(RRI)定义为SBA-15颗粒的折射率与硅胶的折射率之比。图2a给出了不同RRIs的QD/SBA-15 NPs的LEE。

图2 QD/SBA-15 NPs的FDTD仿真。(a)不同RRIs的QD/SBA-15 NPs的QD光的LEE。顶部插图是FDTD仿真中的QD/SBA-15 NP的侧视图和顶视图。底部插图是QD/SBA-15 NPs的折射率分布。(b)不同RRI值的QD/SBA-15 NPs顶面电场。(c−e)不同孔宽、孔间距和QD含量的QD/SBA-15 NPs中QD光的LEE。

制备相同RG质量比(0.5:9.5)、不同QD浓度的可控RG-QD白光led进行比较。当QD浓度足够小时，由于RG质量比相同，RG-QD白光led的色坐标与RG-QD/SBA-15白光led的色坐标接近。然而，随着QD浓度的增加，颜色坐标与RG-QD/SBA-15白色led的颜色坐标差异越来越大。很明显，与RG-QD/SBA-15白光led相比，RG-QD白光led具有更大的色坐标红移。为了进一步研究这个问题，RG-QD/SBA-15白光LED和受控器件的发光效率如图3a所示。

图3 采用二色RG-QD/SBA-15 NPs的宽色域QD白光led的光学性能。(a)不同QD浓度RGQD/SBA-15白光led的发光效率。注入电流为200ma。（b） 无SBA-15粒子的绿色和红色量子点的相互重吸收图（RRI=1）。

总的来说，本文提出了使用QD/SBA-15 NPs作为唯一的颜色转换器的高效白光led。这些QD/ SBA-15 NPs是基于一种简单高效的湿混合方法获得的，无需复杂耗时的化学过程，其中量子点成功吸附在SBA-15颗粒中，并通过形貌分析证实。该研究将对为未来白光led将量子点作商业化的转换器提供基础，并对其他量子点转换器提供指导。（文： 8 Mile）