香港城市大学张华教授JACS:非常规的2H相钯合金纳米材料种子合成及高效ORR

通讯作者:张华

通讯单位:香港城市大学

贵金属基合金纳米材料的晶相工程是合成各种应用的高性能催化剂一种高效的方法。然而,由于其热力学不稳定等,具有非常规晶相的贵金属基合金纳米材料的可控制备仍然面临着巨大的挑战。
基于此,香港城市大学张华教授团队开发了一种稳健且通用的种子方法,可控合成了具有非常规六方密堆积(hcp,2H型)相的三金属PdCuPt合金纳米材料。在碱性介质中展现出优异的ORR性能。相关工作以“Seeded Synthesis of Unconventional 2H-Phase Pd Alloy Nanomaterials for Highly Efficient Oxygen Reduction”为题发表在Journal of the American Chemical Society上。

图1. 2H Pd67Cu33 NPs的合成和表征。

要点1. 使用2H-PdNPs作为种子,通过简单地改变反应时间来合成具有可调Cu含量的2H-PdCu NPs。此外,通过使用2H-PdCuNPs作为模板,通过Pt对Cu原子进行部分电置换,实现具有非常规2H相的三金属PdCuPt合金纳米材料的制备。
要点2. Pd/Cu原子比为~67/33的非常规2H-PdCu催化剂(2H-Pd67Cu33)表现出优异的质量活性(0.87A mg-1 Pd在0.9 V vs RHE和5.67 A mg -1Pd在0.85V),分别是具有相似形态和组成的常规面心立方(fcc)相PdCu对应物的2.5 和2.7倍,揭示了晶相在决定ORR性能方面的重要作用。
要点3. Pd/Cu/Pt原子比为~71/22/7的2H-PdCuPt催化剂(2H-Pd71Cu22Pt7)显示出显着增强的ORR性能(1.92 A mg-1Pd+Pt在0.9 Vvs RHE和7.00 A mg-1Pd+Pt在0.85 V),分别是商业Pt/C和Pd/C的19.2和8.7倍,是碱性条件下报告的最好的Pd基ORR电催化剂。

图2. 2H PdCuPt NPs的合成和表征。

图3. 2H-Pd67Cu33、fcc-Pd69Cu31、2H-Pd71Cu22Pt7、商用Pd/C和商用Pt/C对ORR的电催化性能。

参考文献:

Yiyao Ge, Xixi Wang, Biao Huang, Zhiqi Huang, Bo Chen, Chongyi Ling, Jiawei Liu, Guanghua Liu, Jie Zhang, Gang Wang, Ye Chen, Lujiang Li, Lingwen Liao, Lei Wang, Qinbai Yun, Zhuangchai Lai, Shiyao Lu, Qinxin Luo, Jinlan Wang, Zijian Zheng, Hua Zhang, Seeded Synthesis of Unconventional 2H-Phase Pd Alloy Nanomaterials for Highly Efficient Oxygen Reduction, J. Am. Chem. Soc. 2021, https://doi.org/10.1021/jacs.1c08973

通讯作者简介

张华教授,欧洲科学院外籍院士,亚太材料学院院士,英国皇家化学会会士。荣获澳大利亚伍龙贡大学校长国际学者奖,美国化学学会ACSNano Lectureship奖,世界文化理事会(WCC)特别表彰奖,希腊ONASSIA Foundation Lectureship,SMALL青年创新奖,南洋杰出研究奖。入选“全球最有影响力科学思想名录”和“高被引科学家名单”(2014年“材料科学”,2015-2020“化学”和“材料科学”;汤森路透/科睿唯安),2014和2015年分别入选全球17和19位热门科学家榜单(汤森路透)。

2006年加入新加坡南洋理工大学材料科学与工程学院任助理教授,分别于2011、2013年晋升为副教授、教授。2019年,全职加盟香港城市大学化学系,现任胡晓明讲座教授(纳米材料)。研究聚焦于纳米材料相工程(PEN)、精细多级结构的可控外延生长等;具体工作主要包括以下几个方面:超薄二维纳米材料(如金属纳米片、金属硫化物、石墨烯、金属有机骨架、共价有机框架等)、新型金属相和半导体纳米材料、新型无定形纳米材料,及其多功能纳米复合材料的制备,以及在催化、清洁能源、光电器件、纳米与生物传感、环境水污染处理等方面的应用研究。迄今为止,张华教授已申请了70余项专利(包括授权1项中国专利、10项美国专利、1项欧洲专利和1项新加坡专利),发表了520余篇学术论文。截止于2021年3月,基于Web of Science和谷歌学术的统计数据,张华教授的文章分别被引85000余次(H因子为143)和99700余次(H因子为153)。

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