《ACS AEM》：界面工程优化CsPbI3量子点发光二极管

钙钛矿型发光二极管(PeLED)具有电流效率高、工作电压低、光谱发射窄、发光颜色可调等优点，已成为下一代显示技术和照明应用的热门候选材料。实现高效PeLED的关键是，除了具有高光学质量的发射层外，电荷注入层(CILs)之间的电荷注入势垒不可忽略不计，并且这些CILs的优化厚度可以控制通过器件的电荷载流子的流动。

在本研究中，作者采用CsPbI₃量子点作为发射层，对PeLED中的空穴传输层和电子传输层(ETL)进行了系统的优化。还研究了两种双层阴极(LiQ/Ag和LiF/Al)及其不同的ETL，观察到(PO-T2T)作为ETL改善了能带排列，导致了更好的电子注入。改进的电子/空穴电流平衡使基于PO-T2T的器件的外部量子效率比使用其他ETL的PELED高63%。相关论文以题目为“Optimizing Performance and Operational Stability of CsPbI₃ Quantum-Dot-Based Light-Emitting Diodes by Interface Engineering”发表在ACS Applied Electron Materials期刊上。

论文链接：

https://doi.org/10.1021/acsaelm.0c00431

最近出现的金属卤化物钙钛矿在太阳能电池、发光二极管(LED)、光泵激光器、光电探测器等众多光电子器件方面取得了突破性进展。它们的卓越性能归功于它们独特的光物理性质，如高的光致发光量子产率、高的缺陷容忍度和良好的电荷传输能力等。在光伏器件取得初步成功之后，卤化物钙钛矿在LED中的应用也引起了人们的极大关注。它显示出0.1%的外部量子效率(EQE)和较低的器件稳定性。随后为了提高器件性能和稳定性的研究活动激增，导致最先进的EQE超过21%，这与成熟的有机LED和没有额外光输出的量子点LED相当。

PELED的巨大进步是通过结合各种材料和器件工程方面来实现的，例如，通过使用量子受限钙钛矿纳米晶体，通过使用2D/3D混合全息。和通过添加剂工程进行表面钝化，在钙钛矿薄膜中获得超过70%的PLQY。通常，在−中，不平衡的电荷注入将在器件界面处引起电子或空穴积累，并且载流子通过器件而不会有助于光子发射。这一事实降低了EQE和壁塞效率(LED的输入功率和输出功率之间的比率)。对于高效的LED设计，必须明智地选择空穴和电子传输层(分别为HTL和ETL)，以确保平衡的电荷注入和传输。LED这些层中的载流子迁移率对于获得高壁面也很重要。当HTL的空穴迁移率与ETL的电子迁移率很好地匹配时，PeLED的EQE和电流效率都有了显著的提高。最近的研究表明，PELED的特性(电导率、能量学等)。采用2D/3D混合钙钛矿型发射层的PELED的寿命通过平衡注入到发射层的电荷从几分钟调整到几十小时。对于使用无机纳米晶体或量子点(QDs)的PeLED进行这样的系统研究是提高其性能和稳定性的需要。（文:爱新觉罗星）

图1.(a，b)单洗和(c，d)双洗CsPbI3量子点的TEM图像和粒径分布。从每种类型的150多个量子点中计算出量子点的尺寸分布。

图2.单洗和双洗CsPbI₃量子点的稳态荧光光谱(A)。插图(A)显示了由这两种类型的量子点组成的薄膜的激发能密度与荧光强度的函数关系。(b，c)显示了测量的钙钛矿量子点的时间分辨荧光寿命；(D)用TRSPC测量了钙钛矿量子点的时间分辨荧光寿命。(E)两种量子点薄膜在t=1ps(能量密度为18μJ/cm~2)下的瞬态吸收光谱，以及(F)在5.5pJ/cm~2激发能下的∼660 nm带的瞬态吸收动力学。

图3.本研究中使用的各种HTL、ETL和双层阴极的能级图。

图4。(A)在4 mA/cm⁻²下测量了采用三种不同HTL的PELED的电致发光光谱。器件结构为ITO/HTL/CsPbI3量子点/PO-T2T(40 nm)/Liq(2 nm)/Ag(100 nm)。插图显示了一张8000/PTPD为基础的、在4 mA/cm²条件下进行制膜的照片，(B)采用4 mA/cm²单次和双次清洗量子点的PELED的电致发光光谱。