《Nature》子刊：机器取代实验？在极端复杂领域发现先进材料！

主动学习——致力于优化实验设计的机器学习(ML)领域，早在18世纪就在科学中发挥了作用，当时拉普拉斯用它来指导发展了天体力学。近日，来自美国马里兰大学的A. Gilad Kusne & Ichiro Takeuchi等研究者，将一个闭环的、主动学习驱动的自主系统集中在一项重大挑战上，即针对极端复杂的合成过程-结构-性能领域发现先进材料。相关论文以题为“On-the-fly closed-loopmaterials discovery via Bayesian active learning”发表在Nature Communications上。

论文链接：

https://www.nature.com/articles/s41467-020-19597-w

技术推动了对新型和改进功能材料的不断探索，使得对日益复杂的多组分材料的探索成为必要。随着每一个新的成分或材料参数的增加，候选实验的空间呈指数增长。例如，如果研究一个新参数的影响(例如引入掺杂)需要在参数范围内进行大约10次实验，那么N个参数将需要10^N+次可能的实验。

高通量合成和表征技术提供了部分解决方案：随着每一个新参数的出现，候选实验的数量迅速地超出了穷尽探索的可行性。材料组成-结构-性质(CSP)关系的多样性和复杂性，包括材料-加工参数和原子无序性，使研究更加混乱。再加上最佳材料的稀缺，这些挑战威胁着创新和工业进步。

结构相图，描述了材料结构对组成的依赖关系，作为功能和结构材料设计的蓝图，因为大多数材料的性质是与晶体结构原型相联系的。例如，特性极值往往发生在特定的相位区域(如磁性和超导性)或沿相位边界(如热冷却材料和形态变向的相位边界压电体)。

机器学习(ML)正在改变人类眼前的材料研究，但ML与实验的直接耦合仍然是一个巨大的挑战。闭环材料探索和优化自主系统(CAMEO)提供了一种新的材料研究范式，以真正驾驭ML的加速潜力，为21世纪材料研究范式奠定了基础——自主材料研究实验室在机器人科学家或人工科学家的监督下运行。数据分析和决策(包括不确定性量化)的实时可视化，为人机研究团队中的人类专家提供了自主过程的可解释性。CAMEO还利用了闭环中人类专家的非自动化能力，从而提升了人类和机器的能力。

主动学习ML领域致力于优化实验设计(即自适应设计)，是这种新范式的关键。主动学习提供了一种系统的方法来确定下一步要进行的最佳实验，以达到用户定义的目标。贝叶斯优化(BO)主动学习技术最近被用于指导实验室的实验人员优化未知功能。BO方法平衡了利用实验探索未知功能和利用先验知识识别极值的实验。但是，过去的研究只是建议研究者进行下一步的实验，而实验的计划、执行和分析则留给了研究人员。

机器人技术的最新进展已经将材料合成的负担从人类专家转移到了自动化系统，加速了材料的发现。同时，主动学习已经被证明可以通过指导已知阶段的模拟来加速性能优化。此外，将主动学习置于固态材料探索实验室的实时控制中，有望加快材料发现的速度，同时也能快速有效地揭示复杂材料的性质关系。

在此，研究者演示了，将一个闭环的、主动学习驱动的自主系统集中在极端复杂的合成过程-结构-性能领域，用于发现先进材料。研究者展示了一种功能性无机化合物的自主材料发现方法，它能让科学家更聪明地失败，更快地学习，并在他们的研究中花费更少的资源，同时提高对科学结果和机器学习工具的信任。这种机器人科学使网络科学成为可能，减少了科学家与实验室的经济负担。实时闭环、自主的材料探索和优化系统(CAMEO)在同步加速器波束线上实现，以加速相映射和性能优化的相互关联的任务，每个周期花费数秒到数分钟。研究者还演示了人机交互的呈现，其中“人在循环中”被调用，以在每个循环中扮演贡献角色。

图1 闭环自主材料探索和优化(CAMEO)。

图2 材料优化方案的比较。

图3  Ge₄Sb₆Te₇(GST467)的发现。

图4 GST467的纳米结构和器件性能。

综上所述，一种新型PCM材料的发现表明，类似CAMEO的系统，将通过加速材料知识的发现和收集、简化实验周期、改进对实验变异性的控制、提高再现性，从而提高对科学结果的信任度，实现材料设计的主要目标。他们还将生成参考和基准数据集——自动处理、分析和转换为可操作的知识和所有相关的元数据，以开发和提高对机器学习工具的信任。（文：水生）