郑州大学国家先进高分子加工技术工程研究中心--用于太阳能热转换的高导热相变复合材料石墨烯骨架上的碳焊接

具有三维导热骨架的先进相变材料(PCMs)在锂电池热管理方面具有广阔的应用前景。然而,由于三维骨架中界面接触连接较弱而产生的填料间较高的界面热阻(ITR)仍然是一个具有挑战性的问题。在此,我们展示了一种“碳焊接”策略,通过实现接触石墨烯之间的晶格连接来减少3D石墨烯骨架中填料间的ITR。通常,在聚酰胺酸(PAA)的辅助下,通过单向冰模板组装石墨烯纳米板(GNP)来构建有序的3D石墨烯骨架。采用亚胺化和碳化处理在三维骨架中焊接相邻的GNP。碳化聚酰亚胺(PI)和石墨烯的相似晶格结构可以显著降低这些接触区域的声子散射和ITR。用聚乙烯醇(PEG)浸泡后,得到了具有高效声子传输通道的高性能PCMs。正如预期的那样,制备的复合材料显示出高导热系数,最大值为7.032 W m-1 K-1 at ~11.6 vol% GNP,这是未碳化骨架复合材料的两倍多。有限元模拟和非线性模型分析证实,在骨架中填料间ITR的减少是提高导热系数的主要原因。此外,三维石墨烯骨架的存在可以有效地避免固-液相变过程中的泄漏,显著提高PCMs的形状稳定性。同时,石墨烯骨架赋予相变材料优良的太阳能热转换性能,保证了其在实际环境中的广泛应用。

图1. (a) PAA-GNP、PI-GNP和C-PI-GNP骨架的制作示意图以及骨架中相应的连接机制;(b) 碳化处理前后PI-GNP骨架的数码照片;(c)PAA-GNP、(d)PI-GNP和(e,f)C-PI-GNP骨架横截面的SEM图像。

图2. GNP、PAA-GNP、PI-GNP和C-PI-GNP骨架的(a)FTIR和(b)XPS光谱;(c)亚胺化和碳化过程中分子结构演变的示意图;GNP、PAA-GNP、PI-GNP和C-PI-GNP骨架的(d)XRD和WAXD(e)模式、(f)相应的半最大值全宽(FWHM)和(0 0 2)d间距;(g)拉曼光谱;(h)ID/IG和晶体尺寸的曲线;(i)GNP、PAA-GNP、PI-GNP和C-PI-GNP骨架二维带的拟合峰。

图3. (a)PI-GNP/PEG和C-PI-GNP/PEG的热导率和(b)TC增强;(c)导热系数与报告材料的比较;在加热和冷却状态时的PEG、PI-GNP/PEG和C-PI-GNP/PEG复合材料的(d、f)红外热图像和(e,g)相应的表面温度变化。

图4. (a)PI-GNP/PEG和(b)C-PI-GNP/PEG骨架中热传导过程的有限元数值模拟。基于(c)PI-GNP/PEG和(d)c-PI-GNP/PEG复合材料的实验数据,建立具有不同指前因子的模型拟合曲线;(e)C-PI-GNP骨架中热传导机制的示意图。

图5. (a) C-PI-GNP/PEG复合材料在不同条件的热台上的数码照片;(b) 在恒定压缩载荷(4 N)下厚度随温度的变化;(c)PEG、PI-GNP/PEG和C-PI-GNP/PEG复合材料的DSC曲线;(d)不同C-PI-GNP/PEG样品熔融焓的比较;(e)C-PI-GNP/PEG 1–20样品的循环DSC曲线;(f)PEG、PI-GNP/PEG、C-PI-GNP/PEG复合材料的热稳定性。

图6. (a)C-PI-GNP/PEG在白天和夜间的热量收集和释放过程示意图;在太阳模拟器辐射(250mW cm-2)下PEG、PI-GNP/PEG和C-PI-GNP/PEG的(b)红外热像图和(c)温度演化曲线;(d)C-PI-GNP/PEG在不同光照下的温度变化曲线。

相关研究成果由郑州大学材料成型及模具技术教育部重点实验室,国家先进高分子加工技术工程研究中心Meng jie Su课题组于2021年发表在Chemical Engineering Journal (https://doi.org/10.1016/j.cej.2021.131665)上。原文:Carbon welding on graphene skeleton for phase change composites with high thermal conductivity for solar-to-heat conversion。

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