河南理工大学刘宝忠教授卞琳艳老师 -- Pdalk-Ti3C2中的集团激发效应促进氨硼烷高效产氢
通过阐明金属和载体之间的关系来创建活性位点来提高金属催化剂的质量活性和耐久性是一个主要的挑战。本研究将超细钯纳米颗粒(Pd NPs)负载在碱化的Ti3C2 (alk-Ti3C2)上，获得一个活性界面集团。Pd负载量为1.0 wt.%的Pd/alk-Ti3C2催化剂在氨硼烷(AB)水解反应中表现出最高的活性，初始翻转频率为230.6 min-1。综合分析表明，钯和alk-Ti3C2产生了集团激发效应。alk-Ti3C2的羟基化调控钯的局部配位环境。分别由缺电子载体alk-Ti3C2和富电子Pd组成的钯原子聚集体和-OH基团轻松地激活了水和氨硼烷。界面活化进一步保证了Pd/alk-Ti3C2界面氢的高效生成。该工作为开发高活性的氨硼烷水解贵金属催化剂开辟了新的途径。
图1制备Pd/alk-Ti3C2复合材料示意图
图2 (a) Ti3C2、alk-Ti3C2、Pd/alk-Ti3C2的XRD分析，Pd加载量为1.0 wt.%。(b) Ti3C2， (c) alk-Ti3C2， (d) 1.0 wt.% 负载量的Pd/alk-Ti3C2的SEM图像。(e, f) 1.0 wt.% Pd/alk-Ti3C2的TEM图像，(g) 1.0 wt.% Pd/alk-Ti3C2的HRTEM图像。(h) Pd (i)， O (j)， Ti (k)， C (l)分别为1.0 wt.%的Pd/alk-Ti3C2的HAADF-STEM图像和相应的EDX映射。
图3 Ti3C2、alk-Ti3C2和Pd/alk-Ti3C2的Raman谱图，(b) Ti3C2、alk-Ti3C2和Pd/alk-Ti3C2的FT-IR谱图。Pd/alk-Ti3C2和Pd催化剂的Pd3d (c)， c1s (d)。Pd/alk-Ti3C2的Ti 2p (e)， O 1s (f)的XPS谱。
图4. (a) Pd/alk-Ti3C2、Pd和alk-Ti3C2水解AB的产氢时间，(b) AB水解时对应的rB值，(c) Pd/alk-Ti3C2在不同温度下水解脱氢的催化活性，(d)不同温度下对应的Arrhenius图和rB。(e, f) Pd/alk-Ti3C2催化剂水解AB的循环性能。(g) Pd/alk-Ti3C2、Pd/CeO2、Pd/C、Pd/TiO2、Pd/GO、Pd/Al2O3、Pd/g- C3N4催化剂AB水解制氢的比较(h)对应的TOF值。
图5 NH3BH3 (a)和H2O (b)在alk-Ti3C2, Pd (111)， Pd/alk-Ti3C2表面的能量分布。NH3BH3 (c)在alk-Ti3C2, Pd (111)， Pd/alk-Ti3C2上的解离路径和过渡态，H2O (d)在alk-Ti3C2, Pd (111)， Pd/alk-Ti3C2上的解离路径和过渡态。(e) Pd/alk-Ti3C2催化剂上AB水解可能的反应机理。
相关科研成果由河南理工大学刘宝忠教授，卞琳艳老师等人于2021年发表在ACS Sustainable Chemistry & Engineering（https://doi.org/10.1021/acssuschemeng.1c04249）上。原文：Ensemble-Exciting Effect in Pd/alk-Ti3C2 on the Activity for Efficient Hydrogen Production。
导师姓名：卞琳艳
性别：女
所属院校：河南理工大学
所属院系：物理化学学院
职称：副教授
导师类型：硕导
研究领域：纳米材料的制备及其电化学性能研究
科研情况:
2014年1月-2016年12月，基于纳米金刚石粉末电极的特定有机物检测研究，国家自然科学青年科学基金，经费25万元2011年12月-2013年12月，高灵敏度高稳定性纳米金刚石检测电极研究，国家重点实验室开放课题，经费3万元论文情况:
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