华东师范大学黄爱生教授等Angew双功能分子筛催化膜反应器实现高选择性催化CO2加氢制甲醇

作为一种重要的原料和清洁、可再生的能源载体，甲醇的制备和应用受到了广泛的关注。甲醇通常以合成气为原料，采用Cu/ZnO基催化剂催化加氢制备得到（CO+2H₂ 

CH₃OH）。近年来，出于资源利用和环境保护的目的，CO₂催化加氢制甲醇（CO₂+3H₂ 

CH₃OH+H₂O）引起了科学界和工业界的极大兴趣。然而，由于受到反应热力学平衡的限制，以及存在竞争性的逆水煤气变换反应（CO₂+H₂

CO+H₂O）和副产物水诱导催化剂失活，在传统的固定床反应中，CO₂转化率和甲醇选择性通常都比较低，制约了大规模通过CO₂催化加氢制备甲醇。所以，发展新的催化反应技术对提高CO₂转化率和甲醇选择性具有重要意义。

成果简介

最近，华东师范大学化学与分子工程学院、上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室黄爱生教授，新加坡国立大学姜建文教授和德国莱布尼兹汉诺威大学Caro教授合作，发展了一种具有反应分离双功能的分子筛膜催化反应器用于CO₂高效催化加氢制备甲醇。在制备的膜催化反应器中，亲水LTA分子筛膜用作选择性脱水分离器，在LTA分子筛膜表面负载Cu-ZnO-Al₂O₃-ZrO₂用于CO₂催化加氢制甲醇。通过LTA分子筛膜分离和Cu-ZnO-Al₂O₃-ZrO₂催化耦合，实现反应分离一体化。

在膜催化反应中，通过LTA分子筛膜连续快速地把副产物水蒸汽从反应器中选择分离出来，有利于克服反应的热力学平衡限制，推动反应朝甲醇生成方向进行，从而显著提高CO₂转化率。并且，从反应系统中去除水蒸汽有助于避免催化剂失活和副产物的形成，从而提高甲醇的选择性和催化剂的稳定性。在260 ℃ 和 3.0 MPa反应条件下，CO₂转化率从固定床反应的21.9%提高到膜催化反应的36.1%，甲醇择性从固定床反应的67.3%提高到膜催化反应的100%，表现出了非常好的应用前景。该工作为突破受热力学或动力学限制的反应瓶颈提供了一种新的研究思路和策略。

这一成果近日在线发表于Angewandte Chemie International Edition，文章第一作者为华东师范大学化学与分子工程学院、上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室博士研究生岳文哲，通讯作者为华东师范大学的黄爱生教授和新加坡国立大学姜建文教授。

文献详情：

Highly Selective CO₂ Conversion to Methanol in a Bifunctional Zeolite Catalytic Membrane Reactor

Wenzhe Yue, Yanhong Li, Wan Wei, Jianwen Jiang, Jürgen Caro, Aisheng Huang

Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202106277

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