莫纳什大学Sally EI Meragawi课题组--使用天然提取物制备的多酚-氧化石墨烯液晶的高性能纳滤膜

氧化石墨烯(GO)纳米片上的氧官能团对基于GO的层状膜的性能具有重要作用。这些基团对水和极性环境中纳米通道间距、静电排斥和传输阻力的影响已得到广泛认可。在这项工作中,橄榄的抗氧化特性Olea europaea被用来逐渐减少GO,并系统地监测了渐进式脱氧对GO膜特性的影响。以这种方式优化反应过程能够制造出具有增强分子筛分特性的超快膜。由水渗透率为 60.4±2.8 L·m-2·h-1·bar-1的液晶多酚-GO分散体制备的超薄(~30 nm厚)膜与 GO 膜(水渗透率为10 ± 3.4 L ·m2·h1·bar1)。这与水合半径大于5.0 Å的甲基橙等探针的分子筛分特性增强了>90%以及在错流过滤测试中的稳定性相结合,其中与GO相比,玫瑰红(974 Da)在100小时内保持>90%,在相同的时间内低于50%的保留率。这种改进归因于氧官能团的丧失和多酚与GO纳米片的交联连接。该结果将有助于对新型仿生复合膜的设计产生新的理解。

图 1.  ZERS的配方和随后通过凹版印刷制造的膜的照片。

图 2.  (a)多酚-GO 水分散体的紫外-可见光谱。(b) FTIR光谱。 (c) XPS调查扫描之前 (GO) 和之后 (多酚-GO) 通过橄榄提取物在 70℃下还原30、60、90、120、150和960分钟(=16 小时)。

图 3. 橄榄多酚提取物还原 (a) 环氧基、(b) 羟基和 (c) 羰基所涉及的可能的反应机制。

图 4.  GO和ZERS分散体的流动特性和相行为。(a)稳态剪切测量和零剪切粘度(插图),(b)GO和(c)ZERS(含有10 mg/mL GO和1 mg/mL多酚)分散体的伪彩色偏振光显微照片。

图 5. GO、ZERS膜和ZERM的渗透和保留行为。(a)厚度约为 34 nm的PVDF支撑的 ZERS 膜的横截面SEM显微照片(比例尺为 400 nm)。(b)在ZERS还原90分钟和 ZERM 还原120分钟时观察到具有最佳渗透选择性的 ZERS 膜(填充子弹)和 ZERM(空子弹)的水渗透率(黑色数据点)和 TA 保留率(红色数据点)。 (c)最佳 ZERS(黑色)、最佳ZERM(蓝色)和 GO(红色)的水通量与施加的跨膜压力。(d) 最佳 ZERS(黑色圆圈)、最佳 ZERM(蓝色菱形)和 GO(红色方块)的具有不同电荷和尺寸的探针分子的保留性能作为水合半径的函数。带横划线的符号代表带负电的探针,带内十字的符号代表带正电的探针,空符号代表带中性电的探针。

图 6.  (a)干态ZERS的XRD图。(b)湿态 ZERS 膜的XRD图。(c)层间距离随干态(黑色方块)和湿态 ZERS(红色圆圈)还原时间增加。

图 7. (a) 层间距为7.2 Å的干GO膜。(b)层间距为8.1 Å的干GO膜。(c)具有膨胀夹层的湿GO膜的纳米通道示意图 11.8 Å,其中水分子聚集在亲水域周围并通过膜缓慢传输。(d)多酚rGO膜,层间距离为10.1 Å,具有低摩擦流和快速水传输。

图 8. 最佳 ZERS(70 ℃- 90min)和未改性GO膜的长期错流性能。

相关科研成果由莫纳什大学Sally EI Meragawi和Abozar Akbari等人于2021年发表在Sustainable Chemistry & Engineering(https://doi.org/10.1021/acssuschemeng.1c03192)上。原文:High-Performance Nanofiltration Membranes from Polyphenol–Graphene Oxide Liquid Crystals Prepared Using Natural Extract。

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