《Nature》子刊：准确预测多晶溶质原子在晶界的偏析倾向！

晶界溶质原子的偏析对金属合金的结构性能产生了深刻的影响，并引发了从强化到脆化的各种效应。而且，尽管已知是各向异性的，在整个多维晶界空间中，对溶质分离倾向变化的认识是有限的，而这在多晶中是非常重要的，因为多晶的大部分空间都位于这里。

近日，来自美国麻省理工的Christopher A. Schuh等研究者，开发了一个机器学习框架，仅基于这些位点未修饰(预偏析)的局部原子环境，可以准确地预测多晶体中溶质原子在GB位点的偏析倾向(由偏析焓谱量化)。相关论文以题为“Learning grain boundary segregation energy spectra in polycrystals”发表在Nature Communications上。

论文链接：

https://www.nature.com/articles/s41467-020-20083-6

在合金中，晶界处溶质原子的偏析(GBs)导致了包括强化、脆化、耐腐蚀和GB相变等在内的结构效应。因此，控制GB偏析是许多工程应用的必要工具，包括纳米晶合金抗晶粒生长的热力学稳定。而且，尽管大多数技术上相关的合金都是以多晶的形式使用的，但是对多晶中的GB偏析的理解非常有限，并且普遍缺乏与之相关的偏析信息数据库。

在多晶体中，GB网络具有各种各样的点阵类型，根据它们独特的局部原子环境，这些点阵类型可以在不同程度上促进或抑制分离。溶质原子隔离到GB位置类型(i)的驱动力是由隔离焓来量化的，在固体中，其等于占据GB位置的溶质原子之间的内能差，和块状(谷粒内)位点，；负值(即系统在隔离时能量降低)促进隔离，反之亦然。在多晶体的光谱将决定在一个合金平衡GB隔离的程度。然而，这些分离谱的计算是一个资源密集的任务。

例如，平均晶粒尺寸为10 nm的(50 nm)³ Al多晶体大约有100万个GB位元，换算成100万个原子计算，即在每个GB位元上分别替换一个溶质原子并允许其弛缓。这使得，在研究对于给定的合金时，考虑不同微观结构的任务(即多个多晶样品)的成本时，望而却步。

在此，研究者提出了一个机器学习(ML)框架，该框架可以仅根据未修饰(预隔离)的原子环境，准确地预测GB位点中溶质原子的驰豫偏析能。研究者方法是分层的，并提供了两个模型。首先是一个高保真度模型，经过训练可以准确地捕捉大块GB空间中偏析能量的变化，因此可以用于详细研究合金系统，并即时评估不同微观结构的偏析。第二种是一种加速模型，它使用降维法来重现高保真模型——精度损失最小——使用三个数量级的训练数据点(仅100个站点)。研究者使用加速方法扫描了整个合金空间，在国家标准与技术研究所(NIST)的原子间势库中存在的原子间势——总共259种二元合金，建立了一个广泛的数据库，为所有铝、镁和过渡金属基的二元合金提供了晶界分离光谱。这个数据库允许研究者以最小的计算成本来识别感兴趣的合金，可以为其训练和使用高保真度模型。

图1 用高保真ML模型研究铝多晶体中Mg在GBs中的溶质偏析。

图2 跨合金领域的高保真ML框架的验证。

图3 GB分离加速ML模型。

图4 镍基合金中的GB偏析光谱。

图5 平衡偏析状态的预测。

图6 整个合金空间的预测偏析趋势的可视化呈现。

综上所述，研究者提出的ML框架，灵感来自于拟合ML基原子间势的方法，旨在拟合多晶合金中GB偏析能的“伪原子间势”。该框架的设计要求用户输入最少，因此是可自动化的。该数据库在合金设计中的应用，预示着未来，它能推动光谱方法，在多晶材料中更广泛地应用GB偏析。（文：水生）