【动态】大连化物所揭示近红外发光钠铒双钙钛矿纳米晶超快动力学机理
近日，大连化物所复杂分子体系反应动力学研究组（1101组）韩克利研究员团队与山西师范大学苗向阳教授团队合作，揭示了钠铒基双钙钛矿纳米晶的近红外荧光及其超快动力学机理。
非铅钙钛矿纳米晶的无（低）毒性、高稳定性、优良的光电特性，使其在发光二极管、光电探测器、太阳能电池等领域受到广泛关注。目前，研究人员大多聚焦于具有可见光发射的非铅钙钛矿纳米晶性能的研究，对于发光效率很低的近红外区域的发光体系研究较少（尤其在通讯波长~1.5 μm）。因此，开发出具有高效近红外荧光的非铅钙钛矿纳米晶，并探究其发光动力学机理具有重要意义。此外，稀土基双钙钛矿纳米晶相关的研究迄今为止并未被报道。
本工作中，合作团队通过变温热注射法，合成了一系列结晶度高、形貌均匀的双钙钛矿纳米晶Cs2NaEr1-xBxCl6（B：In，Sb，Bi；x=0，0.13，0.5），其均可发射出近红外荧光（最强发光位置为1543 nm），对应三价铒离子的Laporte禁阻跃迁为4I13/2→4I15/2。研究发现，对于混合Sb/Er体系，随着Sb含量的增加，近红外荧光明显增强；相比于Cs2NaErCl6纳米晶，Cs2NaEr0.5Sb0.5Cl6纳米晶的近红外荧光强度提高了23倍。此外，结合稳态、瞬态光谱技术和理论计算，合作团队发现增强的激子吸收、变长的荧光寿命、适当的声子辅助过程及长寿命的暗俘获态有利于钙钛矿纳米晶材料的近红外发光。该工作为合理设计高效、稳定的稀土基双钙钛矿纳米晶提供了一种可行的新思路，有望用于近红外发光二极管、光通讯及量子存储等领域。
相关研究成果以“All-Inorganic Rare-Earth-Based Double Perovskite Nanocrystals with Near-Infrared Emission”为题，发表在《激光与光子学评论》（Laser & Photonics Reviews）上。上述工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、中科院科学仪器发展计划等项目的资助。（文/图 韩沛耿、吴瑞祥）