韩国科学院Nature子刊：一种用于无负极锂金属电池的缺电子碳集流体

通讯作者：Hee-Tak Kim

通讯单位：韩国科学技术院(KAIST)

为了实现高能量密度的锂(Li)金属电池，适当的负正容量比(N/P<3)、低电解液量与容量比(E/C<10µl mAh-1)和正极具有高质量负载（>4 mAh cm-2）的电极被认为是必要条件。使用液体电解质的无阳极锂金属电池的长期循环受到集电器上的不均匀固体电解质中间相（SEI）和不规则的锂沉积因素的影响。

为此，韩国科学技术院(KAIST)Hee-TakKim教授课题组根据调整集电器电子结构的概念，提出了一个原子缺陷(多空位，MV)缺陷富集的碳表面作为无阳极电池的阳极集电器。其中MV缺陷在集流体上诱导均匀的SEI形成和均匀的锂成核和生长，可获得致密的锂形态。相关工作以“An electron-deficient carbon current collector for anode-free Li-metal batteries”为题发表在Nature Communications上。

图1. 缺电子碳表面的双重功能示意图。

与石墨表面上形成不均匀的SEI和枝晶状锂的生长相反，MV缺陷结构通过(1)构建薄而均匀的SEI减少电解质分解和(2)均匀地分布大量的锂核在集电器表面横向生长。无阳极电池的MV缺陷的界面相容性源于其低费米能级特性，它可以抑制电子转移到电解质的最低未占分子轨道(LUMO)，并通过轨道杂化赋予锂吸附原子强结合。模拟和实验测量证明：电子缺陷对碳集流体的锂承载行为具有有益影响。

MV缺陷集电器成功引入基于NCM的无阳极锂金属电池(基于LixNi0.8Co0.1Mn0.1的阴极)，在电流密度2.0 mA cm-2和阴极限制面积容量4.2 mAh cm-2的情况下，以及在贫碳酸盐电解质条件下（E/C比为4.0 μlmAh-1），50次循环后容量保持率为90%。

这项研究工作为集电器指明一个原子和电子设计方向，以实现持久的无阳极锂基电池。

图2. 锂化过程中多空位缺陷的原子和电子结构。

图3. Li成核和生长对MV缺陷的形态倾向的机理分析。

图4. 具有d-CP的无阳极纽扣电池在实际条件下的电化学性能。

参考文献：

Hyeokjin Kwon, Ju-Hyuk Lee, Youngil Roh, Jaewon Baek, Dong Jae Shin, Jong Keon Yoon, Hoe Jin Ha, Je Young Kim, Hee-Tak Kim, An electron-deficient carbon current collector for anode-free Li-metal batteries, Nat. Commun. 2021, https://doi.org/10.1038/s41467-021-25848-1

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