发现液晶制造纳米结构时的新现象 - -用AI识别分子聚集动向的技术来创制高功能材料-
发现液晶制造纳米结构时的新现象 - -用AI识别分子聚集动向的技术来创制高功能材料-
NEDO致力于“超尖端材料超高速开发基础技术项目”，现在与产业技术综合研究所、九州大学共同开发了世界上第一个将人工智能( AI )和分子模拟组合的分析技术，发现了液晶纳米结构化时发生的新现象。 传统的经典核生成理论解释说，各种物质的纳米结构是经过1阶段~2阶段的过程生成的。 但是这次，我们发现液晶的情况需要经过更复杂的3个阶段的过程，同时也成功地阐明了其机理。 本分析技术不仅适用于液晶，还可应用于聚合物和生物材料等各种物质的分析，因此将促进广泛的高功能材料的创制。 另外，本研究成果的详细情况于2021年9月6日(英国夏令时)刊登在英国综合科学杂志《Nature Communications》上。
1 .概要 我们广泛利用的塑料、合金、加工食品等日用品大致以固态物的形式提供，但其中大部分是通过正确控制从液体混合物到固态物的冷却工艺进行加工的。 其中，液晶、溶液、聚合物、生物材料等会因冷却工艺的不同而形成丰富多彩的结构模式。 这些模式带来了功能的多样性，甚至决定了产品的性能。 因此，在物理学、生物学、材料科学、工程学等广泛的研究领域，理解冷却过程是如何进行、如何进行控制成为了重要的课题。
冷却过程往往从纳米结构的生成开始。 作为简单说明这一点的理论，有古典核生成理论※1，但是即使如此，也不能定量说明纳米结构的生成速度等对材料开发至关重要的物理量，其合理性长期受到质疑。 作为解决这个问题的手段，从微观的视点观察各个分子的运动，能够实际计算纳米结构的个数和增加方法的分子模拟※2技术备受期待。 但是，存在许多仅靠分子模拟难以观察的纳米结构，正在研究与各种先进技术的组合。 例如，从过去的x射线照射实验等中可以预想到冷却途中的液晶中存在特征性的纳米结构，但光靠分子模拟还不清楚详细情况，一直没有弄清楚。 因此，希望通过能够以前所未有的高精度进行纳米结构观测的新的分析技术，构筑与创新材料的创制相关的计算技术。 在这样的背景下，国立研究开发法人新能源产业技术综合开发机构( NEDO )在“超尖端材料超高速开发基础技术项目※3”中，致力于通过计算·过程测量的三位一体实现有机聚合物类功能性材料开发的高速化。 作为其中的一环，国立研究开发法人产业技术综合研究所(产综研)功能材料计算设计研究中心高桥和义主任研究员们与国立大学法人九州大学(九州大学)研究生院理学研究院物理学部门福田顺一教授共同，关注代表性有机聚合物类功能材料之一的液晶的冷却工艺，推进以纳米结构化为起点的材料结构控制技术的开发。其中，今年，NEDO、产综研、九州大学在共同开发新的分析技术的同时，发现了液晶纳米结构化时产生的新现象。 本分析技术结合了人工智能( AI )和分子模拟，在观察生成特征纳米结构的过程后，发现了经典核生成理论无法解释的3个阶段的过程，成功解释了其机理。 另外，本研究成果的详细情况于2021年9月6日(英国夏令时)刊登在英国的综合科学杂志《Nature Communications※4》上。
2 .这次的成果 (1)通过AI和分子模拟的联合进行的复杂结构分析技术的开发 本分析技术基于将通过AI判别分子结构差异的技术应用于冷却途中的结构的想法。 例如，水和冰由相同化学式H2O描述的水分子形成，但液体和固体有不同的分子结构。 虽然有几种辨别它们的方法，但是在本项目中，作为不依赖人类直观和知识的辨别方法，关注了AI技术。 2019年在本项目中开发的机械学习-辅助局部结构分析工具( ML-LSA )※5通过输入由分子模拟得到的三维分子结构，生成了该结构的数据描述符※ 另一方面，将“水”、“冰”等输入的分子结构的名称作为教师数据※7，为了使用数据描述符辨别分子结构，执行有教师的学习※8。 其结果作为已学习的AI※9保存。 利用该ML-LSA，构建了高精度辨别液晶冷却前后分子结构的已学习的AI。 这次，将本AI技术应用于通过分子模拟得到的冷却途中的结构，成功地只拔出了纳米结构。 认为在冷却过程中，冷却前的分子结构中大量产生了与冷却后的结构非常相似的纳米结构，通过已学习的AI可以只精密地提取出其纳米结构。 以上步骤总结在图1中。 另外，提取出的纳米结构的总量与x射线强度的关系与实验结果相对应，保证了本分析技术的正确性。
图1已学习AI的制作及其在冷却途中的结构中的应用
2 )明确特征纳米结构相关的复杂核生成现象的发现和机理 精密拔出纳米结构可以添加各种分析。 图2通过分析明确了相对于纳米结构尺寸的生成难易度。 除了被称为临界核( CN )的最难生成的纳米结构之外，还发现了比较容易生成的两种纳米结构( MC1和MC2 )。 在经典核生成理论中，随着纳米结构的尺寸接近CN，变得越来越难以单纯生成，但MC1和MC2与尺寸相比变得越来越容易生成。 由于MC1、MC2、CN的尺寸依次变大，因此纳米结构在到达CN之前需要经过MC1和MC2的3个阶段的结构化过程。经典核生成理论认为，纳米结构尺寸超过CN后，冷却后的结构就开始生成，这被称为核生成。 按照这个看法，我们关注了比CN成长得更大的纳米结构(超临界核)的行为。 图3(a )为超临界核数自冷却开始以来的时间变化。 从该图可知，核生成分为3个阶段进行，每经过一个阶段，生成的速度(图中的红外线的斜率以及J1~J3 )就会上升。 另外，图3(b )为未能生长为超临界核而分裂的原CN (残留团簇)个数的时间变化。 残留团簇数有两个峰，各自的峰与第2、第3阶段的核生成时机一致。 过了第一个峰值后，残留团簇数开始减少，第2阶段的核生成就会停止。 核生成停止后，不久残留簇数就会恢复。 如果残留团簇再次增加到接近第一个峰的个数，就会发生第三阶段的核生成。 也就是说，这三个阶段的核生成过程是以残留团簇为中心发生的现象，明确表明了基于液晶冷却的纳米结构化是经过以CN为中心的经典核生成理论框架无法说明的过程进行的。
※这意味着mc1和MC2存在于极小值附近，是相对于尺寸而言容易生成的纳米结构。 图2纳米结构尺寸和不易生成的关系
※(a )超临界核数呈3级阶梯状(红线及蓝虚线)，表示核生成分为3级进行。 ( b )灰色、蓝色和红色区域分别是第一、第二和第三阶段发生核生成的时间。 ※图横轴的时间为无量纲量※10。 图3 (a )超临界核数的时间变化( b )残留团簇数的时间变化和多级核生成的定时的比较
注释 ※1经典核生成理论 例如物质从液体变为固体等情况下，试图说明其开始方法的经典理论。 假设分子在变化时聚集形成的纳米结构的易生成性仅由纳米结构的大小和表面积的平衡决定。 如果尺寸超过一定的临界值，纳米结构就会稳定地开始大幅成长，液体会真正地变成固体。 另一方面，无法定量说明与纳米结构生成相关的物理量，其合理性长期以来一直受到质疑。 返回参照源 ※2分子模拟 是基于量子力学和牛顿力学等，从微观的视点观察分子结构和各个分子运动的模拟技术。 返回参照源 ※3超尖端材料超高速开发基础技术项目 业务期间: 2016年度~2021年度 业务页: https://www.nedo.go.jp/activities/zzjp _ 100119.html ※4国家通信 是英国国家石油集团(原美国石油集团)出版的涉及自然科学所有领域的综合科学杂志。 虽然是综合杂志，但却具有与各领域顶级期刊齐名的影响力( 2020年度的影响因素为14.919 )，因此是对多个领域产生巨大影响的杂志。 返回参照源 ※5机器学习-辅助的本地结构分析器( ML-LSA ) 作为本项目的一部分开发的AI计划(已发表)。 返回参照源 ※6数据描述符 是按照一定的规则加工人类输入的数据，使AI容易理解。 返回参照源 ※7教师数据 是人类事先准备的、作为AI应该解答的答案的示例的数据。 返回参照源 ※8有教师的学习 是将数据描述符和教师数据联系起来的学习方法。 返回参照源 ※9已学习的AI 是指在有教师的学习中，完成了将数据描述符和教师数据结合起来的学习的AI。 返回参照源 ※10无量纲量 这是为了处理不受单位制影响的一般现象，广泛应用于物理学、工程学、经济学等多个领域的量。 这次，用于显示3个阶段的核生成与液晶分子的大小和构成元素等的不同无关。 返回参照源
注释 ※1经典核生成理论 例如物质从液体变为固体等情况下，试图说明其开始方法的经典理论。 假设分子在变化时聚集形成的纳米结构的易生成性仅由纳米结构的大小和表面积的平衡决定。 如果尺寸超过一定的临界值，纳米结构就会稳定地开始大幅成长，液体会真正地变成固体。 另一方面，无法定量说明与纳米结构生成相关的物理量，其合理性长期以来一直受到质疑。 返回参照源 ※2分子模拟 是基于量子力学和牛顿力学等，从微观的视点观察分子结构和各个分子运动的模拟技术。 返回参照源 ※3超尖端材料超高速开发基础技术项目 业务期间: 2016年度~2021年度 业务页: https://www.nedo.go.jp/activities/zzjp _ 100119.html ※4国家通信 是英国国家石油集团(原美国石油集团)出版的涉及自然科学所有领域的综合科学杂志。 虽然是综合杂志，但却具有与各领域顶级期刊齐名的影响力( 2020年度的影响因素为14.919 )，因此是对多个领域产生巨大影响的杂志。 返回参照源 ※5机器学习-辅助的本地结构分析器( ML-LSA ) 作为本项目的一部分开发的AI计划(已发表)。 返回参照源 ※6数据描述符 是按照一定的规则加工人类输入的数据，使AI容易理解。 返回参照源 ※7教师数据 是人类事先准备的、作为AI应该解答的答案的示例的数据。 返回参照源 ※8有教师的学习 是将数据描述符和教师数据联系起来的学习方法。 返回参照源 ※9已学习的AI 是指在有教师的学习中，完成了将数据描述符和教师数据结合起来的学习的AI。 返回参照源 ※10无量纲量 这是为了处理不受单位制影响的一般现象，广泛应用于物理学、工程学、经济学等多个领域的量。 这次，用于显示3个阶段的核生成与液晶分子的大小和构成元素等的不同无关。 返回参照源