《Science》：室温自旋发光二极管来了！无需电场或磁场

在传统的光电方法中，对自旋、电荷和光的控制，需要同时使用电场和磁场。在自旋极化发光二极管(spin-LED)中，电荷被注入，并且圆偏振光从自旋极化载流子对中发射。显然，载流子的注入发生在电场的应用中，而自旋极化可以通过应用磁场或极化铁磁接触来实现。

近日，来自美国国家可再生能源实验室的Joseph M. Luther& Matthew C. Beard等研究者，利用手性诱导自旋选择性(CISS)制备了自旋极化载流子，并证明了在没有磁场和铁磁接触前提下，自旋引导载流子在室温下的工作。相关论文以题为“Chiral-induced spinselectivity enables a room-temperature spin light-emitting diode”发表在Science上。

论文链接：

https://science.sciencemag.org/content/371/6534/1129

典型的光电技术依赖于对载流子电荷的操纵，而不是它们的自旋。应用于半导体的铁磁触头，可以在外加磁场中控制自旋布居数；因此，这类器件通常包括半导体和铁磁体。在此，研究者通过使用手性金属-卤化钙钛矿(MHP)杂化半导体，展示了手性诱导自旋选择性(CISS)，对电荷、自旋和光的控制。当电流通过手性-MHP层时，传输载流子的自旋发生极化。手性层起自旋过滤器的作用，在外加电场的作用下产生自旋极化电流。

研究者通过一个室温自旋极化发光二极管(spin-LED)的实现演示了这种控制。spin-LED通过注入载流子的自旋极化，来控制圆极化电致发光(CP-EL)的方向和强度。圆极化有机发光二极管(CP-OLEDs)，也可以通过在发射层中加入手性杂质来发射CP-EL，但是它们是通过选择性散射和双折射来运作的，而不是通过控制spin-LED的自旋极化载流子。研究者的spin-LED在室温下发射的CP-EL效率为2.6%，而不需要施加磁场，或使用具有>80%自旋极化电流的铁磁接触。

图1 spin-LEDs的结构与EL表征。

图1中，研究者演示了基于溶液处理的MHP异质结构的spin-LEDs，其中自旋极化孔被注入相邻的MHP NC发射层。手性有机分子可以融入到二维层状杂化钙钛矿的晶体框架中，因此，可将手性有机分子和晶体框架进行整合，从而在混合系统中诱导手性光电反应。该自旋极化空穴注入层由30~60纳米厚的手性二维层状R-/S-甲基苄基铵碘化铅[(R-/S-MBA)₂PbI₄]多晶体膜组成，可产生>80%的自旋极化空穴流，自旋方向由MBA阳离子的手性决定。注入的自旋极化空穴与适当排列的注入电子，在胶体MHP NC-发射层中辐射重组，从而表现出CP-EL。

图2 Spin-LEDs中的自旋极化电荷注入和CP-EL特性。

图3 混合卤化物钙钛矿NCs的CP-EL。

图4 NCs中的电荷与自旋动力学。

综上，研究者开发的spin-LEDs是一种十分有趣的器件，该研究表明：手性MHPs可用于控制自旋、光和电荷，这对于更广泛的一类光自旋电子应用具有更广泛的意义，包括基于量子的光学计算和信息处理、三维(3D)显示、生物编码和断层摄影等等。（文：水生）