​PdNi合金催化木质素C-O键选择性降解—非均相催化14

采用浸渍还原的方法制备了Pd-Ni/ZrO2双金属纳米催化剂。所制备的Pd-Ni/ZrO2催化剂在于木质素模板底物以及溶剂型木质素的催化氢解中都表现出较高的反应活性及选择性,首次实现了双金属催化的较为温和的条件下的木质素中β-O-4醚键的常压氢解。

同时,对催化剂进行表征发现表面部分金属镍被氧化生成氧化镍,而双金属纳米颗粒表面的金属氧化物可以一定程度上阻止芳环的配位以及氢化,提升催化剂在于木质素氢解中的选择性。

此外,XPS结果还显示Pd 3d5/2的特征峰有约0.2 eV的位移,表明通过与金属镍形成合金,金属Pd催化活性位点的电子结构得到了修饰,并且金属Pd与Ni之间存在电子流动,这种电子流动产生了更多的Ni富电中心,而Ni的富电中心可以促进H·到H的转化,该种转化可以有效的提升催化氢解的效率。

相关研究结果发表在Green Chemistry上,并在2017年被国际著名的化学评论期刊SYNFACTS评选为亮点文章。该论文第一作者为南京理工大学博士毕业生章佳威,通讯作者为南京理工大学教师陆国平、蔡春。

Zhang, J.-w.; Cai, Y.; Lu, G.-p.; Cai, C., Facile and selectivehydrogenolysis of [small beta]-O-4 linkages in lignin catalyzed by Pd-Nibimetallic nanoparticles supported on ZrO2. Green Chemistry 2016,18 (23), 6229-6235.

https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2016/gc/c6gc02265k#!

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