福州大学Sen Lin和 Ping Liu课题组--高效耐用的双功能核壳催化剂：超薄石墨烯封装的氮化钨量子点
这里，采用原位氮化还原热解法合成了一种高效、稳定的双功能催化剂，该催化剂由超薄石墨烯封装氮化钨量子点组成(WN@C)。该工作中，系统研究了核-壳WN@C的光催化和共催化效应。与典型半导体ZnIn2S4结合后，在可见光(λ≥400 nm)照射下，最优WN@C/ZnIn2S4复合材料的析氢活性是纯ZnIn2S4的61倍，WN-QDs@C的12倍。此外，还表现出很好的稳定性，可连续产氢99 h，且无明显衰减。研究表明，WN@C的活性增强是由于析氢反应(HER)过电位降低、表观活化能(Ea)降低、H吸附吉布斯自由能(∆G*H)降低和光电荷复合受到抑制的协同作用。该工作为合成具有双功能的量子点核壳结构开辟了一条道路。
Figure 1. (a) WN-QDs@C的合成示意图。(b) WO3/C3N4前驱体的XRD谱图。(c) WN@C的XRD和(d)拉曼光谱(c的插图是WN的单元晶胞)。(e - f) WN-QDs@C的TEM图像,图(e)中插图显示了WN量子点的尺寸分布，图(f)中插图显示了WN量子点的粒子形态。(g) WN-QDs@C的HRTEM图像。(h) HAADF图像，和(i-k) 分别为W, N, C的元素映射。
Figure 2. (a) XRD谱图。(b) 不同样品的DRS光谱。(c) ZnIn2S4的BET比表面积和(d) 2 wt% WN@C/ZIS的孔隙尺寸分布。
Figure 3．(a) 2 wt% WN@C/ZIS的TEM图和(b) HRTEM图 (右边计算的间隔晶格条纹对应于(b)中的矩形区域)。(c) HAADF图像，(d) W, N, Zn, In, S, C的元素映射。
Figure 4．(a-b) ZIS、WN@C和不同负载量WN@C复合材料的性能比较。(c)光催化析氢的时间依赖性。(d) 2 wt% WN@C/ZIS在可见光照射下(λ≥400 nm)的光催化稳定性。
Figure 5. (a) WN@C界面模型的顶部和侧视图。(b)计算了WN@C不同位点上HER的吉布斯自由能图。(c)不同催化剂在500 nm单色光照射下前2小时的平均光催化性能。(d) LSV图。(e)对反应速率的温度依赖性。(f) 表观活化能Ea差示意图。
该研究工作由福州大学Sen Lin和 Ping Liu课题组于2021年发表在Applied Catalysis B: Environmental期刊上。原文：Highly efficient and durable core-shell catalyst with dual functions: Tungsten nitride quantum dots encapsulated in ultra-thin graphene。