最新Nature：“压力山大”下，金刚石还能保持“金刚不坏”吗？
文章导读
碳元素在我们生活中无处不在，作为生命元素，真的很百变！在亚历山大的作用下，华丽钻石如何纹丝不动？美国劳伦斯利弗莫尔国家实验室A. Lazicki教授等人通过使用斜坡形激光脉冲将固体碳压缩到2 TPa（2000万大气压；超过地核压力的5倍），同时测量纳秒持续时间的时间分辨X射线衍射，发现固体碳保留的金刚石结构远远超出其预测的稳定性。结果证实了金刚石中四面体分子轨道键的强度在巨大压力下持续存在的预测，这导致了巨大的能量势垒，阻碍了向更稳定的高压同素异形体的转化，正如亚稳金刚石中石墨的形成在大气压下受到动力学阻碍一样。这项工作几乎使记录在任何材料上的x射线衍射的最高压力增加了一倍。相关研究工作以“Metastability of diamond ramp-compressed to 2 terapascals”为题于今日发表在国际顶级期刊《Nature》上。
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I.
研究背景
我们知道，碳元素作为宇宙中第四大流行元素，且是所有已知生命必不可少的元素，具有多种已知的同素异形体，从零维到三维，包括碳点、富勒烯、碳管、石墨烯、金刚石、碳纤维……。长期以来，科学家们预测，在比地核更大的压力下，甚至可以存在更多的结构。据预测，在多特帕斯卡区域中存在若干相，这对于精确模拟富含碳的外行星的内部非常重要。
金刚石作为面心立方晶体（FC8），具有高导热率、强抗压强度等优异的力学性质。基于密度泛函理论（DFT），体心立方体（BC8；Ia3）和简单立方体（SCIPM3M和SC4；P）的焓值都低于FC8。
然而，Multi-TPa的压力远超过实验室中使用砧座在静态条件下所能达到的压力。尽管可以通过冲击压缩获得如此高的压力，但根据对衰减的冲击波中所表现出的熵变化的研究，这种高度熵的过程开始熔化高于0.6 TPa的金刚石。实际上，由于预计在各相之间存在巨大的焓垒，因此在实验室压缩实验中金刚石是否以及如何转变成预测相中的一个绝不是简单的问题。近来开发了一种称为斜波压缩的新动态高压技术，与通过样本的声波传播时间相比，样本的压缩时间更长，从而减少了耗散过程并保持样本的温度低于其损坏的状态。
利用这种技术，金刚石之前已经在美国加州利弗莫尔的国家点火设施中被斜压至5 TPa高压，打破纪录。这个斜坡数据没有给出相位变换的指标，例如由声速变化引起的速度斜坡中平台。 第二项实验研究解释了熔点附近 的冲击Hugoniot数据的微妙趋势，作为1TPA附近存在FC8-BC8-Liquid 三相并存的证据。然而，这两项研究都没有对结构进行测量。
事实上，在实验室的压缩实验中，金刚石是否以及如何转变为预测的相，远不是一个简单的问题，大致上是因为不同相之间存在巨大的焓垒（这也解释了常压金刚石的存在，因为它与石墨相比具有亚稳态）。在零开尔文的模拟报告中，预测的BC8相将永远不会在快速压缩下形成，而FC8相将持续存在，直到它在接近3TPa时变得机械不稳定。然而，在高温下，原子被释放，遵循不同的转换路径，某些相的生成焓较低。
在2TPa和4000K时，预测FC8转化为低势能的SC1相（仍为亚稳态），在300K和2.5TPa， FC8转化为另一个亚稳态SC4结构以及预测BC8相将在大约1TPa形成，但这种情况只有当从SC1去除时。而且在复杂的情况下，有必要将压力驱动与结构原位探测相结合。
结合使用激光烧蚀的动态斜坡压缩，可以在高激光强度下照射单独的目标产生准单色x射线发射，然后这些x射线可以在纳秒压缩期间用于x射线衍射和结构测定。我们现在已经落实了这一点。
在这里，我们报道了金刚石斜坡压缩实验的结果，通过使用斜坡形激光脉冲将固体碳压缩到2TPa（2000万个大气压，是地球核心压力的五倍以上），并同时测量纳秒持续时间的X射线衍射，我们发现固体碳保留的金刚石结构远远超出其预测的稳定性范围。这是有史以来最高压力的衍射测量结果。
III.
内容解读与分析
图1. 碳相图总结DFT-预测相边界，冲击压缩数据和预测的热力学路径
图2. 实验数据摘要
TPa级压力远远超过实验室中使用砧座在静态条件下可达到的压力。尽管这种高压可以通过冲击压缩获得，但根据对衰减冲击波中熵变化的研究（图1），这种高熵过程在0.6 TPa以上开始熔化金刚石。然而，最近发展了一种称为斜坡压缩的新的动态技术，在这种技术中，样品被压缩的时间尺度比通过样品的声波传输时间长，因此减少了耗散过程，并使样品保持比冲击状态下更冷的温度。实际上，由于预计在各相之间存在巨大的焓垒，因此在实验室压缩实验中钻石是否以及如何转变成预测相绝不是简单的问题。
本文中作者使用激光烧蚀对纯多晶金刚石或金刚石-环氧树脂聚集体的样品进行斜压压缩，使其应力状态介于0.8 TPa和2 TPa之间，持续数纳秒。在0.8 TPa时，可以识别出来自FC8结构的（111），（200）和（311）衍射峰。随着应力增加，（311）峰的散射角接近图像板的边缘，并且在1 TPa和2 TPa之间，只能可靠地看到（111）和（220）峰。
图3 与理论预测相比的数据
图4 FC8和BC8晶体结构
II.
亮点提炼
1、通过使用斜坡形激光脉冲将固体碳压缩到2TPa（2000万个大气压，是地球核心压力的五倍以上），并同时测量纳秒持续时间的X射线衍射，作者发现固体碳保留的金刚石结构远远超出其预测的稳定性范围。
2、实验数据表明金刚石在0.8TPa和2 TPa之间没有发生相变，这是有史以来最高压力的衍射测量结果。
3、这项工作几乎使在任何材料上实时记录X射线衍射的最高压力几乎翻倍，促进了高压物理的发展。
IV.
结论与展望
综上所述，作者使用X射线衍射法直接研究了金刚石在压力区的晶体结构，预测了几种相的结构比已知的FC8结构更稳定。没有证据表明相变发生在0.8Tpa和2Tpa之间，这是迄今为止报道的最高压力衍射测量。亚稳FC8相的持久性高达1Tpa，超出了其预测的相界，进一步证明了碳sp3键的非凡强度和稳定性。在2Tpa下对固体斜面压缩金刚石的观察也为熔融曲线、强度和塑性功转化为热的程度的模型设定了界限。
V.
原文信息与下载
文章链接：
https://www.nature.com/articles/s41586-020-03140-4
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