FESE: 哈工大尤世界老师研究组 酚类污染物电化学氧化过程中电极污染表征

原文链接：

http://journal.hep.com.cn/fese/EN/10.1007/s11783-020-1345-7

文章出版：Front. Environ. Sci.  Eng. 2021, 15(4): 53
原文信息

题目：

Characterization of electrode fouling during electrochemical oxidation of phenolic pollutant

作者：

Xuefeng Liu1, Shijie You (✉) 1, Fang Ma1, Hao Zhou2

作者单位：

1 State Key Laboratory of Urban Water Resource and Environment, Harbin Institute of Technology, Harbin 150090, China

2 Conservation Center, Shanghai Museum, Shanghai 200231, China

关键词：

电氧化，电极污染，聚合物膜，氯离子

Electro-oxidation, Electrode fouling, Polymericfilm, Chloride ions

文章亮点

  • 电极污染以无损表征法进行表征。

  • 电极污染高度依赖于电化学过程。

  • 活性氯可以防止聚合物污损膜的形成。

文章简介

电化学氧化是一种广泛应用于分散水和废水净化的杰出技术。电化学法净化废水是一个高效且环境兼容的过程，因而具有竞争力，其中电子发挥清洁试剂的作用。然而，阳极表面的电极污染阻碍了电化学氧化的实际应用。例如，在硼掺杂金刚石(BDD)电极上，在长期运行过程中，由于在电极表面形成了聚合物膜，有机化合物的电氧化导致电流衰减从最初的4.1 mA/cm2下降到稳态0.6 mA/cm2，电流衰减率下降80%以上。

根据以往的研究，电极污染的主要原因是酚类化合物的电化学氧化和电极表面形成的钝化膜。当使用电化学氧化处理含有类似污染物的实际废水时，这些化合物（如磺胺二甲嘧啶、四溴代酚A、四环素、非那西丁和橙色G染料）可以被氧化生成酚类化合物，可能会导致电极污染。

除了有机污染物本身外，阴离子(例如: Cl-,SO42-)在实际废水中的浓度从几百毫克/升(地表水)到几千毫克/升(工业废水)不等，也可能是影响电极污染的重要因素。在电化学高级氧化过程中，氧化主要由羟基自由基(OH·)和活性氯(Cl·, Cl2, HClO)等活性中间体介导。到目前为止，许多研究都关注惰性电解质中的电极污染。例如，高氯酸盐电解质或硫酸盐电解质中苯酚电化学氧化反应中BDD电极的污染以及磷酸盐电解质中电氧化法测定酚类污染物时玻碳电极表面的污染。但关于氯电解质存在的条件下，有机污染物引起电极污染的报道很少，关于活性氯所产生影响的研究也很少。此外，由于电化学氧化的机理受电流密度、阳极电位等操作参数的控制，因此在不同的电化学条件下识别电极污染的机理是非常必要的。最后，由于使用扫描电子显微镜(SEM)的预处理过程可能会造成电极表面污垢结构的形态学损伤，故在阳极上观察污损膜的形态仍然具有挑战性。因此，应特别强调使用原位电化学测量和显微镜技术来表征电极污染。

本研究主要通过原位电化学试验和在氯离子存在下电极表面的无损观察来表征电极污染。首先对苯酚电化学氧化过程中Pt电极的污染行为进行了电化学分析。其次，利用原位无损表面三维形貌、电化学石英晶体微天平(EQCM)和傅里叶变换红外光谱(FTIR)对铂电极表面污损层进行了定性和定量识别。最后，通过苯酚被电化学间接氧化的过程，讨论了阴离子对电极污染的影响。本研究所提出的表征电极污染的方法，可以推广用于其他尚未在本研究中验证过的阳极材料。

图1 摘要图 

编者点评

本研究聚焦于苯酚的电氧化过程中与聚合物层形成相关的Pt电极污染行为，同时报道了电化学原位测量和电极形貌的无损观察。氯离子是自然界和工程水系统中最丰富的阴离子物种，本研究不仅深入了解电极污染的机理，也为电氧化过程中氯离子存在时的电极防污策略提出了建议，即通过氯的阳极氧化产生的活性氯(例如Cl·和Cl2)阻止聚合膜形成，来显著减轻电极污染的办法。

本期编辑

魏乐澜，女，23岁，西安建筑科技大学安德学院2019级环境科学与工程专业硕士生，导师为金鹏康教授，研究方向为水处理与资源化。

投稿与检索

http://journal.hep.com.cn/fese/EN/2095-2201/home.shtml

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