N,P掺杂钴碳材料催化借氢环化反应—非均相催化8
喹恶啉是一类重要的含氮杂环化合物,在医药、农化产品和多种功能材料等领域有着广泛的应用。借氢还原环化反应是一种原子和步骤经济、无氧化剂参与的制备喹恶啉的工艺。基于我们对探索可重复使用的非贵金属基催化剂来合成喹恶啉衍生物的兴趣,我们报道了一种ZIF衍生的N, P共掺杂碳负载钴催化剂(Co@NCP),该催化剂对于邻二醇和邻硝基苯胺参与的无碱氢自动转移合成喹恶啉反应表现出了良好的性能。
本论文采用原位掺杂碳化法制备了N、P共掺杂多孔碳负载的Co基非均相催化剂(Co@NCP)。借氢还原环化合成喹恶啉是步骤、原子及氧化还原经济工艺,其可在无碱条件下利用Co@NCP催化剂实现,且不使用任何添加剂。据我们所知,这是第一个在无碱条件下通过氢自动转移策略合成喹恶啉的非均相非贵金属催化方法。Co@NCP优异的催化性能归因于其多孔结构和N、P原子的存在,其有利于Co NPs的稳定和分散,中间体的吸附、活化和解吸附以及质子转移过程。这项工作不仅为杂原子掺杂提供了一种新的策略,而且为喹恶啉的合成提供了一种有效和可持续的方法。
该成果已经发表在ChemCatChem上,第一作者南京理工大学博士生孙康康,通讯作者南京理工大学教师蔡春、陆国平。Sun, K.; Li, D.; Lu, G. P.; Cai, C., Hydrogen Auto‐transfer Synthesis of Quinoxalines from o‐Nitroanilines and Biomass‐based Diols Catalyzed by MOF‐derived N,P Co‐doped Cobalt Catalysts. ChemCatChem 2021, 13(1), 373-381.
https://chemistryeurope.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/cctc.202001362