绍兴大学MinfengZeng课题组--多孔壳聚糖/还原氧化石墨烯微球负载Pd纳米粒子催化剂的制备及其在Heck偶联反应中的应用
结合二氧化硅纳米粒子的刻蚀和CS/RGO/SiO2/PdCl2复合微球的冷冻干燥处理,制备了新型的多孔壳聚糖/还原氧化石墨烯微球负载的Pd纳米粒子催化剂(Pd@CS/RGO)。Pd@CS/RGO微球催化剂的微观结构已通过X射线光电子能谱(XPS)、拉曼光谱、高分辨率透射电子显微镜(HR-TEM)、热重分析(TGA)和X-射线衍射(XRD)结果表明:新型催化剂显示出开放的多孔结构。CS与RGO纳米片具有良好的混溶性;Pd纳米粒子很好地结合在CS/RGO基质中;与CS相比,催化剂的热稳定性得到了显著改善。同时,Pd@CS/RGO催化剂已被证明是用于Heck反应的高活性和易于回收的催化剂。制备过程简单,并且可以通过改变CS/RGO/SiO2/PdCl2的质量比和成孔工艺条件来控制催化材料的结构和性能。
Figure 1. Pd@CS/RGO微球催化剂的SEM图像:A. Pd@CS/RGO-5%-0的外表面;A'. Pd@CS/RGO-5%-0的横截面;B. Pd@CS/RGO-5%-3的外表面;B’. Pd@CS/RGO-5%-3的横截面;C. Pd@CS/RGO-5%-6的外表面;C'. Pd@CS/RGO-5%-6的横截面;D. Pd@CS/RGO-10%-0的外表面;D’. Pd@CS/RGO-10%-0的横截面;E. Pd@CS/RGO-10%-3的外表面;E'. Pd@CS/RGO-10%-3的横截面;F. Pd@CS/RGO-10%-6的外表面;F'. Pd@CS/RGO-10%-6的横截面;G. Pd@CS/RGO-5%-3截面的EDX扫描结果。
Figure 2. Pd@CS/RGO微球催化剂的TGA曲线:(A)Pd@CS/RGO-5%;(B)Pd@CS/RGO-10%。
Figure 3. 不同放大倍数下Pd@CS/RGO-10%-3微球催化剂的HR-TEM图像:A. 100,000×;
B. 800,000×;C.400,000×。
Figure 4. Pd@CS/RGO微球催化剂催化的碘代苯与丙烯酸正丁酯之间模型反应的Heck偶联收率与反应时间(A)和循环时间(B)的关系。
相关研究成果于2020年由绍兴大学Minfeng Zeng课题组,发表在Carbohydrate Polymers上。原文:Preparation of porous chitosan/reduced graphene oxide microspheres supported Pd nanoparticles catalysts for Heck coupling reactions。