李亚栋院士团队Chem. Sci.：降低配位N原子以实现炔烃的选择性转移氢化

通讯作者：Jian Zhang；王定胜

通讯单位：温州大学；清华大学

单原子(SA)催化剂因其在不同反应中的独特催化性能而受到广泛关注。增加活性中心的不饱和配位点是提高此类催化剂性能的有效且具有挑战性的方法。

在此，清华大学李亚栋院士、王定胜教授和温州大学Jian Zhang合作展示了一种氧化物复合氮掺杂碳策略，减少SA Cu催化剂中的配位N原子，以实现炔烃的转移氢化。相关工作以“Decreasing Coordinated N Atoms in Single-Atom Cu Catalyst to Achieve Selective Transfer Hydrogenation of Alkynes”为题发表在Chemical Science上。

图1. Cu1/CN和Cu1/CN/Al2O3的表征。

要点1. 这种合成策略主要是通过降低N原子密度较低的N掺杂碳载体的厚度来降低SA Cu催化剂的N配位数。这种具有更多不饱和N配位结构的SA Cu催化剂能够以良好的活性和选择性实现炔烃的转移加氢。

要点2. 薄的SA Cu催化剂的Cu-N3和Cu-N4可以调整为更不饱和的Cu-N2。使SA Cu催化剂成功地实现了炔烃的转移加氢，这在Cu-N3和Cu-N4结构上是不能发生的。优化后的SA Cu催化剂对生产多种烯烃表现出良好的活性和选择性。

要点3. Cu-N2结构的低配位状态有利于氢物种从氨硼烷(AB)转移到Cu中心，同时为炔烃提供合适的吸附位点以顺利完成加氢反应。这项工作将为调节SA催化剂的不饱和配位结构开辟新的机会，以创造性能更好的多相催化剂。

图2. 炔烃转移硼氢化的性能评价。

图3.活性来源探究。

链接：

DOI:10.1039/D1SC04344G