进展 | 一种二维量子磁体中的随机自旋单态研究
二维量子反铁磁体是如何随着掺杂而演化的是当代凝聚态物理重要的主题之一，其中最佳的例子就是通过在CuO2二维正方形格子上引入载流子而导致的高温超导电性。通常来说，在二维量子磁体的面内引入杂质最终会摧毁任何长程序，并可能导致我们还不是完全了解的一些无序状态，例如量子自旋玻璃、自旋液体、价键玻璃和随机自旋单态等。其中随机自旋单态是首先在掺杂半导体（如Si:P）中被发现的。在这些材料中，位于随机位置的磁矩之间具有分布很广的关联。理论指出，具有最强关联的自旋之间会首先形成自旋单态，然后是那些具有较弱关联的自旋逐渐形成自旋单态，最终所有的自旋都会形成自旋单态，从而使整个体系进入所谓的随机自旋单态。理论上，在一维情况下，已经可以通过重整化群的分析证明这一状态的存在。而在更高维度上，人们也通过数值方法在某些情况下给出了验证。在实验上，有些二维顺磁体系的比热和磁化率在低温下存在幂律标度行为，被认为可能来源于随机自旋单态。但是，被广泛公认的自旋S=1/2二维随机自旋单态材料还未被发现。
近期，中国科学院物理研究所／北京凝聚态物理国家研究中心的SC8研究组博士生洪文山与T06组的博士后刘录，在李世亮研究员和波士顿大学的Anders W.Sandvik教授的联合指导下，对Sr2CuTe1-xWxO6体系进行了仔细的研究。在本项工作中，我们通过弹性中子散射和缪子自旋弛豫（μSR）的方法详细研究了Sr2CuTeO6材料中的奈尔反铁磁长程序是如何被W掺杂所抑制的，并认为其所导致的顺磁态正是所谓的随机自旋单态。Sr2CuTeO6具有四方相的晶格结构，其中Cu2+离子形成了S=1/2的二维正方格子。在最近邻的Cu2+离子之间的超交换作用J1很强而其他的相互作用很弱，如图1(a)所示，因此其磁系统可以用二维S=1/2的反铁磁海森堡模型很好的描述，其磁基态为长程的奈尔反铁磁序。该材料的Te元素可以被W元素完全替代，此时J1变得很小，而沿对角方向的次近邻相互作用J2变得很强，如图1(b)所示，从而导致了双共线型的柱状反铁磁长程序。有意思的是，当我们把Te和W元素互掺时，Sr2CuTe1-xWxO6体系在中间掺杂区域0.1≲x≲0.6呈现出无序的磁基态。尽管当前已经有针对该系统的很多研究结果，但是仍然有两个重要问题还没有答案。首先，W掺杂为什么对反铁磁奈尔序的破坏如此有效？更重要的是，中间掺杂的无序态是不是上述的二维随机自旋单态？
图1. Sr2CuTe1-xWxO6中各超交换作用示意图。其中正方形四角的黑色圆圈代表铜离子，而中心的红色和蓝色圆圈分别代表Te和W离子。
我们利用弹性中子散射仔细研究了长程反铁磁奈尔序到底是在什么掺杂消失的。图2给出了几个掺杂样品的低温反铁磁峰。在x=0和0.02样品中，反铁磁峰的宽度等于仪器分辨率，且(0.5,0.5,1)的峰强大于(0.5,0.5,0)的峰强，都与长程反铁磁奈尔序一致。而在x=0.03样品中，反铁磁峰的峰宽开始大于仪器分辨率，且随着掺杂增加而越来越宽。同时，(0.5,0.5,1)的峰强变得小于(0.5,0.5,0)的峰强。这说明仅仅3%的W的掺杂即已经破坏了长程反铁磁奈尔序，但短程的奈尔型反铁磁关联仍然存在。我们进一步利用μSR研究了欠掺杂样品，如图3所示。通过相关公式的拟合，我们可以获得两个参数A0和λ，分别对应反推至零时的缪子自旋不对称值和缪子自旋弛豫率。在具有长程反铁磁序的x=0样品中，A0在TN处迅速下降；而在具有短程反铁磁关联的x=0.05和x=0.1样品中，A0在T*处逐渐下降，如图3(c)所示。而缪子自旋弛豫率λ则在T*之下呈现出对温度的幂律依赖关系，即λ∝T-γ，如图3(d)所示。由于γ值和动态临界指数z直接相关，这说明z>2且随着掺杂逐渐增加。这与随机自旋单态的相关理论是一致的。最终，根据我们实验的结果和之前其他组的结果，我们给出了该体系的最精确相图，如图4(a)所示。
图2. 弹性中子散射的结果。其中短横线为谱仪分辨率。
图3. (a)和(b) 零场μSR谱随时间的变化。(c)和(d) 拟合出的A0和λ的温度依赖关系。
图4. (a)实验上和(b)理论上获得的相图。其中LR和SR代表长程和短程，NAF和CAF代表奈尔反铁磁和柱状反铁磁，RS代表随机自旋单态。
为了从理论上理解这些实验结果，我们采用了海森堡模型，并通过蒙特卡洛方法研究了该体系的磁关联。在研究中，我们假定面内的各超交换作用为，J=1 J2=1，J'1=J'2=1，而J''1=0，如图1所示。对于面间超交换作用，我们设定其为J⊥= 10-2和10-3。通过Binder累积量，我们可以获得体系的相图，如图4(b)所示。理论与实验上的相图表现出惊人的相似性。为了进一步理解为什么长程奈尔区域这么狭小，我们在图5中给出了局域有序磁矩与整体值的差Δm随距离的变化。可以看出，Δm ∝ 1/r2，从而导致在对r积分时出现对数发散。这表明，在纯二维系统中，任意浓度此类型的杂质都将破坏反铁磁长程序。不过，在存在面间耦合的情况下，奈尔序可以在少量杂质存在时仍然保持。
图5 单个W杂质所导致的序参量偏离值随距离的变化。
通过结合实验和理论结果，我们就可以很好地解答上述最开始时对该体系所提出的两个问题。首先，仅仅3%的W掺杂即可破坏长程反铁磁奈尔序，这是由于其所引入的阻挫使得Δm具有正比于 1/r2的特殊形式。其次，当长程反铁磁奈尔序被破坏时，体系进入了二维的随机自旋单态，其主要证据包括：短程自旋关联仍然是奈尔形式的；动态临界指数z>2且在远离长程奈尔序时逐渐增加。我们的结果不仅加深了我们对二维随机自旋单态这一重要磁基态的认识，而且对理解那些均匀自旋液体（如量子自旋液体）中的物理也可能带来帮助，后者往往很难分清楚杂质物理和理论所预言的干净系统的性质。
上述结果发表在Phys. Rev. Lett.126, 037201 (2021)。洪文山（SC8组）和刘录（T06组）为共同第一作者。物理所SC8组李世亮研究员和波士顿大学的Anders W.Sandvik教授为共同通讯作者，分别负责实验和理论部分。合作者还包括SC8组的研究生刘畅、副主任工程师马肖燕和罗会仟副研究员，北京师范大学物理学系的郭文安教授，以及中子散射和μSR实验的谱仪科学家。其中中子散射实验在中国先进研究堆和绵阳反应堆相关谱仪上进行，μSR实验在日本J-Parc实验室进行。该工作得到了科技部（2017YFA0302900,2016YFA0300502, 2018YFA0704201, 2016YFA0300604, 2017YFA0303100）、国家自然科学基金委（11734002,11775021, 11874401, 11874401, 11674406, 11822411, 12061130200, 11227906）和中国科学院、青促会、北京市自然科学基金等的资助。
编辑：前进四
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