莱顿大学Lin Jiang和Pauline M.G. van Deursen课题组--可逆氢化恢复缺陷石墨烯至石墨烯

石墨烯作为二维材料容易受到碳氢化合物污染,这会显着改变其固有的电子结构性能。在这里,通过实施了一种简便的加氢-脱氢策略来去除碳氢化合物污染并保持单层石墨烯的优异电子传输特性。通过使用电子显微镜定量表征了氢化石墨烯与未处理的样品相比,其清洁度提高。原位光谱研究表明,加氢处理促进了水在石墨烯表面的吸附,从而形成了防止碳氢化合物分子再沉积的保护层。此外,与未经处理的原始石墨烯相比,氢化石墨烯的进一步脱氢呈现出更原始的基面,并具有更高的载流子迁移率。研究结果为石墨烯提供了一种实用的生长后清洁方案,可保持表面清洁度和晶格完整性,以性能良好且可重复的晶体管形式系统地承载一系列表面化学物质。

图1。(a)未经处理的石墨烯的HRTEM图像。FFT模式的插图在4.7nm-1中显示出六个反射,证明单层石墨烯的结晶度。(b)在未处理的石墨烯(G)的氢化60秒后氢化石墨烯(H-G)的HRTEM图像,显示出污染水平的减低。FFT模式的六次反射(4.7nm-1)表示石墨烯晶格完整性的保存。(c)H-G的一个放大的HRTEM图像。(d)H-G(60s)的TEM图像及其相应的二进制图像,用黑色和白色分别表示清洁区域和受污染的区域,清洁度(-59%)通过图像中的像素总数划分白像素的数量。(e)未处理的石墨烯清洁度与氢化石墨烯清洁度相比。

图2通过原位TPD-IR表征石墨烯表面的水吸附实验。未处理的G(a)和H-G(60 s,b)的IR光谱从180〜320K增加,增量为15至20K。(a,b)中的插图是未处理的G和HG的相应在BaF2基底上的拉曼光谱。(c)当温度从180到320 K增加时,未经处理的G和H-G的水解吸速率增加。 (d)用于TPD-IR测量的HV室的示意图。将所有石墨烯样品通过无聚合物转移法沉积在BaF2上。所有石墨烯样品在制备后3天内表征。

图3 (a)UHV中的高分辨率碳(C)1s光谱。(b)UHV中的高分辨率氧(O)1s光谱。(c)在1mbar H2O存在下的高分辨率O 1s光谱。(d)UHV中C 1s的原子比。(e)从计算峰面积的Cu(黑色)和C(红)和C(红色)的相应原子比。(f)表面清洁与水吸附之间的相关性,用于未处理的G和60 s H-G。

图4 脱氢后石墨烯的光学和电性能。 (a)未处理的G和DH-G的光学显微镜图像。红色圆圈表示与聚合物残留物污染的斑点。 (b)60s H-g的拉曼光谱,在350℃下退火1小时后的DH-G,并在Si晶片上未处理的G. 使用2.33eV(532nm)激光激发来记录光谱。 (c)在液体门控构型制造的GFET的示意图。 (d)电导(G)作为未处理的G,H-G(60s)和在Si晶片上转印的H-G(60s)和DH-G的栅极电压(Vg)的函数。 (e)未处理的G和DH-G的迁移率(μ)值的比较。所有测量都在室温下在环境条件下进行。

相关科研成果由莱顿大学Lin Jiang和Pauline M.G.van Deursen等人于2021年发表在Science China Chemistry(DOI:10.1007/s11426-020-9959-5)上。原文:Reversible hydrogenation restores defected graphene to graphene。

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