基于气相铁路径构建FeN4@NC—催化剂制备3

虽然FeN4位点在能量存储和电催化领域表现出了优异的催化性能,但其中Fe、N和碳前体的在热解过程中的转化构筑FeN4@NC(NC:氮掺杂碳材料)的机制并不明确。传统合成FeN4@NC的方法是通过向碳氮前体中掺杂铁盐高温碳化制备,该类方法中FeN4的形成机制并不明确,因此催化剂的合成更多的是依靠试错的方法来实现的。

该论文研究发现铁前体(如氯化亚铁、醋酸铁、三氧化二铁)可以在300 oC下转变为氧化铁,其在600 oC以下转变为体心四面体结构的FeO4。继续升高温度FeO4会形成气相Fe原子,其在Ar气流作用下进一步与NC前体接触结合形成FeN4位点。其中NC前体由ZIF-8高温热解制备。本论文揭示了一种通过气相铁路径构建FeN4@NC的机制,为FeN4@NC的可控制备提供了重要的借鉴。

参考文献

Li, J.; Jiao, L.; Wegener, E.; Richard, L. L.; Liu, E.;Zitolo, A.; Sougrati, M. T.; Mukerjee, S.; Zhao, Z.; Huang, Y.; Yang, F.;Zhong, S.; Xu, H.; Kropf, A. J.; Jaouen, F.; Myers, D. J.; Jia, Q., EvolutionPathway from Iron Compounds to Fe1(II)-N4 Sites through Gas-Phase Iron duringPyrolysis. Journal of the American Chemical Society 2020, 142(3), 1417-1423.

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