北京科技大学刘永畅教授和李平教授课题组--碳纳米管中限制黄铁矿Fe7S8共价键合到3D石墨烯上助力钾离子存储和全电池应用

具有混合铁价态的黄铁矿Fe7S8具有较高的理论容量,高电导率,低放电/充电电压平台,以及优异的氧化还原可逆性,但由于严重的体积变化,在(去)钾化过程中会发生结构退化。为了解决这个问题,这里合成了一种新奇的分级结构,即碳纳米管中限制纳米级Fe7S8,并共价键合到3D多层石墨烯上(Fe7S8@CNT@3DFG),将其应用于钾储存。在Fe3C的催化作用下,通过尖端生长模型,CNT可以成功生长在3DFG表面。这种结构使得0 D纳米Fe7S8限制在1D CNT上,进一步CNT到3DFG上,可有效缓冲体积变化,阻止Fe7S8纳米颗粒的团聚,并增强离子/电子传输。该Fe7S8@CNT@3DFG电极可提供出色的倍率特性,和出色的长期循环稳定性(高达1300个循环)。此外,原位XRD和非原位XPS,HRTEM结果阐明了Fe7S8的高度可逆的钾存储机制。此外,使用Fe7S8@CNT@3DFG为阳极,普鲁士蓝钾(KPB)为阴极,设计的钾全电池实现了较高的能量密度(约为120Wh kg-1),具有广阔的应用前景。

Figure 1. Fe7S8@CNT@3DFG的合成策略示意图。

Figure 2. a–c)FESEM图像,d,e)TEM图像,f,g)Fe7S8@CNT@3DFG的高分辨率TEM图像。h)Fe7S8@CNT的典型HAADF-STEM图像,和i-k)C,Fe和S的元素映射。

Figure 3. a)Fe7S8@CNT@3DFG电极在最初三个循环时的CV曲线。b)Fe7S8@CNT@3DFG电极在不同循环中的放电曲线。c)循环稳定性和库仑效率。d)Fe7S8@CNT@3DFG电极在各种电流密度下的充电/放电曲线。e)倍率特性。f)与先前报道的工作做对比。

Figure 4. a–c)Fe7S8 3D泡沫电极在第一个(去)钾化循环期间的原位XRD图。d)在不同的充电/放电状态下,Fe7S8 3D泡沫电极的非原位Fe 2p XPS光谱。e)Fe7S8钾储存机理示意图,显示了嵌入反应与转化反应的结合。

该研究工作由北京科技大学刘永畅教授和李平教授课题组于2021年发表在Small期刊上。原文:Confining Pyrrhotite Fe7S8 in Carbon Nanotubes Covalently Bonded onto 3D Few-Layer Graphene Boosts Potassium-Ion Storage and Full-Cell Applications。

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