突破！用于燃料电池的铂金属间化合物纳米颗粒催化剂的硫锚定合成
氢燃料电池阴极需要使用大量铂基催化剂来催化氧还原反应，而贵金属铂的使用使氢燃料电池的造价非常昂贵。发展高活性催化剂、减少铂的使用量，是氢燃料电池大规模商业化的关键所在。金属间纳米颗粒（i-NPs）的表面和近表面原子排列使其表现出几何和电子特性，可以增强催化应用中的活性、选择性和稳定性。i-NPs规则结构确保了同质性的活性位点，有助于研究结构活性关系。相比于无序固体溶液，有序金属间化合物在热力学上具有稳定性，但无序到有序的过渡转变实现必须克服原子有序化的动力学势垒。高温能够促进i-NP催化剂原子扩散和有序排列，但高温退火会加速颗粒间烧结，将产生尺寸更大（>5 nm）和分布更广的i-NPs，同时其比表面积和活性也会相应降低。近期，针对应用于燃料电池的小尺寸铂金属间纳米颗粒材料研究受到高度关注，然而，目前关于负载型亚5纳米i-NPs系列催化剂合成方法或系统地探讨其组成和活性增强机理的研究还鲜有报道。近日，中国科学技术大学梁海伟教授/林岳博士研究组和北京航空航天大学水江澜教授研究组合作，以“Sulfur-anchoring synthesis of platinum intermetallic nanoparticle catalysts for fuel cells”为题在Science 期刊发表最新研究成果。研究者们以二氧化硅纳米颗粒为分子前驱体模板、钴辅助碳化制备了多孔掺硫的碳支架（碳76.0 wt%、硫14.0 wt %和氧9.0 wt %），钴和氮可忽略不计。硫-碳支架的高比表面积（1490 m2g-1）和介孔结构提供了丰富的均匀分布硫点，可用于金属纳米颗粒的锚固。作者合成了46种由铂和其他16种金属元素组合构成的、平均粒径<5纳米的i-NP系列催化剂，铂和硫之间的强烈化学相互作用抑制了高达1000°C的金属烧结 。利用多孔结构和碳支架表面功能化，催化剂在质子交换膜燃料电池中表现出高质量效率，超低铂负载的PtCo i-NPs（0.02mgPt cm-2）阴极最大功率密度为1.08 W cm-2。在0.9 V电压下时，每毫克铂可以达到1.3至1.8安培的高活性。
基于硫-碳支架结构的铂基i-NPs合成与结构表征图示
代表性i-NPs的原子分辨率HAADF-STEM图像和EDS元素mapping
铂-硫强化学相互作用及硫-碳上i-NPs的形成机理
电催化性能与构效关系文献信息Cheng-Long Yang, Li-Na Wang, Peng Yin, Jieyuan Liu, Ming-Xi Chen, Qiang-Qiang Yan, Zheng-Shu Wang, Shi-Long Xu, Sheng-Qi Chu, Chunhua Cui, Huanxin Ju, Junfa Zhu, Yue Lin, Jianglan Shui, Hai-Wei Liang，Sulfur-anchoring synthesis of platinum intermetallic nanoparticle catalysts for fuel cells. Science 374, 459–464 (2021)https://www.science.org/doi/10.1126/science.abj9980
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