重庆科技大学--一种新型的基于纳米复合材料的硅胶/氧化石墨烯用于从废弃的工业催化剂中选择性分离和回收钯

制备了一种新型的基于纳米复合材料的硅胶/氧化石墨烯（SG@GO-IIP），并将其用于从废工业催化剂中回收钯。使用傅里叶变换红外（FT-IR）、N₂吸附-解吸、扫描电子显微镜（SEM）、能量色散X射线（EDX）、X射线光电子能谱（XPS）和热重分析（TG）技术对纳米复合材料进行了表征。提出了Pd（II）离子与SG@GO-IIP之间的吸附机理。此外，还通过分批和固定床实验详细研究了SG@GO-IIP对Pd（II）的吸附性能。结果表明，利用拟二级动力学模型和Langmuir模型可以很好地描述吸附过程，最大吸附容量为154.3 mg g^-1，而在约90分钟内达到吸附平衡。在固定床实验中，研究了初始pH值、流速和固定床高度对穿透曲线的影响，并且与Adams-Bohart模型相比，Thomas和Yoon-Nelson模型更适合描述整个吸附过程。当溶液的pH值为3.0，流速为0.6 mL/min，固定床高度为40 mm时，Pd（II）离子在SG@GO-IIP上的吸附容量最大为147.7 mg g^-1。即使在存在K（I）、Na（I）、Ca（II）、Mg（II）和Al（III）离子的情况下，SG@GO-IIP材料也对Pd（II）表现出优异的亲和力，并且具有良好的再生和可重复使用性，在五个吸附/解吸循环后，其最大吸附容量仅下降8.9％。Pd（II）在SG@GO-IIP上的吸附机理被认为是通过Pd（II）与碘在吸附剂中形成配位键而实现的。该研究提出了一种新方法，以SG@GO-IIP为吸附剂，通过固相萃取从废旧工业催化剂中回收钯，在工艺中选择硫酸为浸出液，该技术可促进基于氧化石墨烯的纳米复合材料开始在某种程度上被工业所应用。

Figure 1. 吸附Pd（II）离子之前（a）和之后（a'），SiO₂@GO–IIP的SEM图像；SiO₂@GO-IIP吸附Pd（II）离子之前和之后的EDX光谱（b'）

Figure 2. 在不同的pH值（a）、流速（b）、床高（c）下，Pd（II）吸附到SiO₂@GO–IIP上的穿透曲线以及比较各种金属离子吸附在SiO₂@GO–IIP上的穿透曲线（d）。

Figure 3. Pd（II）离子对SiO₂@GO–IIP的吸附和解吸循环。

Figure 4. 由废催化剂制备Pd（0）的示意图

相关研究成果于2020年由重庆科技大学Min Li和Jian Feng课题组，发表在Chemical Engineering Journal, 2020, 386, 123947上。原文：A novel nanocomposite based silica gel/graphene oxide for the selective separation and recovery of palladium from a spent industrial catalyst。