全无机铅卤化合物CsPbX3纳米晶/SrTiO_3/Graphene纳米复合材料/PbTiO3纳米片单晶复合材料

全无机铅卤化合物CsPbX3纳米晶/SrTiO_3/Graphene纳米复合材料/PbTiO3纳米片单晶复合材料

在三种CsPbX3（X = Cl，Br和I）纳米晶体中，绿色发光的CsPbBr3和红色发射的CsPbI3纳米晶体具有接近一致的PLQY；但以陷阱态为主的高能蓝色发光CsPbCl3纳米晶体的PL强度较差。当这些纳米晶体在额外卤化盐处理后PLQY增强至接近一致时出现扭转。图1a的方案I展示了CsPbCl3纳米晶体中PL强度增强的较新发展，使用合适的添加剂，PLQY可以显示出40-50倍的增强。此外金属卤化物，额外添加BF4-，硝酸，硫氰酸酯，和膦酸也被证明是非常适合获得高PLQY（图1b）。从所有这些报道中可以确定，合成后的纳米晶体存在卤素缺乏或晶格中Pb（II）位点具有不饱和结合，且这些缺陷对于氯化物普遍存在。在这两种情况下，通常添加过量的卤化物或去除表面Pb（II）来修复这些缺陷。在某些情况下，掺杂在B位点还可以增强QY（图1c）。然而，这些研究主要集中在使用过量的金属卤化物来提高PLQY。

图1.（a）在金属卤化物处理后获得CsPbCl3纳米晶体及其光致发光变化的典型高温反应的示意图。（b）原子结构示意图，显示加入BF4-或NO3-后增强的PL。NO3-在此用于混合卤化物CsPbBr3-xClx纳米晶体。（c）原子模型的示意图，显示通过添加各种金属氯化物和掺杂剂的PL增强。

在典型的CsPbX3纳米晶体合成中，卤化物离子由卤化铅前驱体提供。然而，如果使用非氯化铅卤化物源，可以减少反应体系中Pb(II)前驱体的比例。若将Cs(I)与Pb(II)的前驱体比例由1:6提高到1:1，并引入苯甲酰氯或烷基氯化铵，合成的纳米晶的PLQY呈逐渐增加的趋势，在Pb(II)与Cs(I)前驱体比例为1:1，氯化铵过量的情况下，可取得较佳值（图2a）。虽然氯化物的前驱体比例发生了这种变化，但溴化铅和碘化钙钛矿也有同样的趋势。图2b给出了获得三个CsPbX3 (X = Cl, Br, I)纳米晶体的统一PLQY的通用策略示意图。用这种方法得到的具有代表性的蓝光、绿光和红光发射溶液分散纳米晶体也显示在图的底部。

图2.（a）成功用于开发高PLQYCsPbCl3纳米晶体的反应物及其摩尔比的示意图。注射器表示试剂在高温下注射。（b）导致高发射CsPbX3（X = Cl，Br和I）纳米晶体的标准反应的示意图。

除了这些卤化钙钛矿发射体外，Mn（II）掺杂还可用于制备高带隙CsPbCl3主体纳米晶体。在过量的氯化铵存在下，铅锰摩尔比为5:1，260℃反应掺杂纳米晶的PLQY较高（方案IV，图3）。

图3. 用于合成不同摩尔比的试剂和获得的掺杂剂发射PLQY和每个反应的掺杂百分比的Mn掺杂纳米晶体的反应方案的示意图。

从上面的讨论可以得出结论，高反应温度可以制备更好质量的纳米晶体。

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