南京理工大学Wei Liu和中国科学技术大学Yuen Wu课题组--氧化石墨烯膜进行原子过滤以获取原子分散的单原子催化剂
单原子催化剂(SACs)作为一种杰出的催化剂已经引起了广泛的关注,构成了一系列吸引人的催化反应性能。本文中,开发了一种简单而巧妙的策略,用于在氧化石墨烯膜(GOMs)的辅助下,在固体扩散过程中通过原子过滤来制造SACs。首先,在热处理的驱动下,Fe物种(原子、团簇或颗粒)通过GOM扩散的Fe泡沫中散发出来。通过精心调制GOM的层数及其层间间距,GOM可以排除Fe物种的簇和颗粒。因此,可渗透的单个Fe原子被有缺陷的富N位点捕获,从而生成了孤立的Fe位点催化剂(Fe SAs/N-C)。制备的SACs对氧还原反应(ORR)表现出优异的催化性能。此外,可以轻松扩展此策略以准备其他SACs,例如Co SAs/N-C和Ni SAs/N-C。
Figure 1. 合成SACs的示意图
Figure 2. (a)Fe SAs/N-C的制造装置图。(b)GOM横截面的SEM和独立GOM的照片(插图)。(c)从150到1000°C热解的GOM的XRD光谱。(d)热处理后GOM的层间距变化示意图。(e)Fe SAs/N-C的TEM图像。没有GOM,热解的ZIF-8的(f)TEM图像和(g)XRD图谱。
Figure 3. (a)HAADF-STEM图像。(b)相应的SAED。(c)C、N和Fe的EDS映射。(d)相对于a部分Fe SAs的相应表面轮廓和距离轮廓。(e,f)在各种条件下SACs的铁含量(e,合成具有不同厚度的GOM以制备SACs;f,合成厚度为2μm的GOM以制备在不同扩散时间的SACs)
Figure 4. 样品的ORR活性。(a)样品在氧饱和KOH(0.1 M)中的RRDE极化曲线。(b)RRDE极化曲线。(c)从b部分获得的Koutecky-Levich图。(d)塔菲尔图。(e)电子转移数和H2O2产率与电势的关系。(f)Fe SAs/N-C在5000次循环之前和之后的RDE极化曲线(0.6至1.0 V(vs RHE))。
相关研究成果于2020年由南京理工大学Wei Liu和中国科学技术大学Yuen Wu课题组,发表在ACS Catalysis(https://dx.doi.org/10.1021/acscatal.0c02203)上。原文:Atomic Filtration by Graphene Oxide Membranes to Access Atomically Dispersed Single Atom Catalysts。