上海理工大学Yan Liu课题组--LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2中氧空位的表面改性及其在锂离子电池中的应用

通过水热法成功合成了分布均匀的小尺寸氧化石墨烯处理的LiNi_0.5Co_0.2Mn_0.3O₂(GO-treated NCM)层状阴极，该阴极具有截短的八面体形状，表面具有均匀的氧空位层。通过拉曼光谱深入研究了在温度的逐渐升高的煅烧过程中阴极成型和氧化石墨烯(GO)的改性机理。此外，外表面氧空位和阴极电解质界面(CEI)层的协同效应加速了循环过程中的锂扩散系数。尤其是GO-treated NCM以15 C在150次循环后表现出高达78.8%的最佳容量保持率，而NCM仅为38.4%。即使在全电池状态下，GO-treated NCM也具有更好的倍率性能，在以1 C循环200次后，表现出高达310.5 Wh kg的优异能量密度(1c=160 mAh g⁻¹). 最后，结合高分辨率透射电子显微镜(HRTEM)和X射线衍射(XRD)峰位置的变化，详细阐述了循环阴极的相变理论。

图1. (a) NCM，G5-NCM，G10-NCM，G15-NCM和G20-NCM样品的XRD图谱，以及放大的(b) (003)峰，(c) (006)和(102)峰，(d) (108)和(110)峰。

图2. (a) NCM，G5-NCM，G10-NCM，G15-NCM和G20-NCM样品的SEM图，从(a)到(e)、(f)到(j)、(k)到(o)分别为20 μm、5μm以及5 nm的原子标度。

图 3. (a) 各种样品的粒度分布图。(b) NCM和(c) G10-NCM在0℃至800℃的拉曼光谱。

图4. NCM和G10-NCM的TEM图，(a)和(g)；HRTEM图案，(b，c，e)和(h，i，k)以及SAED图像，(d，f)和(j，l)。NCM和G10-NCM的EDS元素映射，(m，n)和(p，q)以及对应的元素含量，(o)和(r)。NCM和G10-NCM的O 1 s的XPS光谱(s)和EPR曲线(t)。

相关研究成果于2021年由上海理工大学Yan Liu课题组，发表在Journal of Alloys and Compounds (doi：10.1016/j.jallcom.2021.160626)上。原文：Surface modification with oxygen vacancy in LiNi_0.5Co_0.2Mn_0.3O₂ for lithium-ion batteries。