单原子催化剂可用于尿酸的检测

通讯作者:郭春显;杨鸿斌;李长明

通讯单位:苏州科技大学

尿酸(UA)检测对于关节炎、先兆子痫、肾脏疾病和心血管疾病的诊断至关重要,但要实现所需的宽检测范围和低检测限则非常具有挑战性。

基于此,苏州科技大学郭春显、杨鸿斌和李长明教授团队展示了一种由平均3.4个N原子在N掺杂的石墨烯基质(A-Co-NG)上配位的Co(II)原子组成的单原子催化剂,构建用于UA检测的电化学仿生传感器。相关工作以“Single‑Atom Cobalt‑Based Electrochemical Biomimetic Uric Acid Sensor with Wide Linear Rangeand Ultralow Detection Limit”为题发表在Nano-Micro Letter上。

图1. (a) A-Co-NG纳米酶合成过程示意图。A-Co-NG的结构表征:(b)SEM图像;(c)明场TEM图像;(d)EDX映射图像;(e)HAADF-STEM图像,插图为原子含量;(f)相邻Co亮点间的统计距离;(g)A-Co-NG和NG的XRD衍射图。

研究人员探索了A-Co-NG的单原子催化剂用于电化学尿酸(UA)检测,并实现了血清样品中实用的UA监测。
A-Co-NG传感器实现了0.4-41950μM的宽检测范围和33.3±0.024nM的极低检测限,这比之前报道的基于各种纳米结构材料的传感器要好得多。A-Co-NG传感器展示了其在实际应用中对UA的准确血清诊断。
实验和理论计算发现,A-Co-NG对UA的催化过程始于Co物质的氧化形成Co3+-OH-UA*,然后生成Co3+-OH+*UA_H,最终导致N-H键解离以形成氧化的UA分子,并将氧化的Co3+还原为Co2+以生成再生的A-Co-NG。
这项工作为实现具有宽检测范围和低检测限的UA检测提供了一种有前景的材料,以满足实际诊断要求,并且所提出的传感机制为指导其他生物传感过程的探索提供了基本见解。

图2. 单原子催化剂的表征。A-Co-NG和CoPc的(a)N 1s和(b)Co 2p的XPS光谱;(c)A-Co-NG的K-edgeXANES光谱,插图是k3-加权k-空间光谱;(d)傅立叶变换(相位未校正)Co K-edge EXAFS光谱;A-Co-NG和CoPc的k3加权EXAFS频谱的小波变换;(f)A-Co-NG的EXAFS光谱傅里叶变换的第一层拟合。

图3. A-Co-NG、P-Co-NG、NG、Co3O4/GO和Co3O4对UA检测的选择性直方图;(b)在0.3 V vs SCE的施加电位下连续注入不同浓度的UA时,A-Co-NG在0.1 MNaOH (pH=13)的I-t曲线;(c)用于测定UA的A-Co-NG校准图,具有两个线性范围;(d) I-t用于UA测定的响应时间;(e)用于UA检测的稳定性;(f)通过在人血清样品中添加标准UA进行回收率研究。

参考文献:

Fang Xin Hu, Tao Hu, Shihong Chen, Dongping Wang, Qianghai Rao, Yuhang Liu, Fangyin Dai, Chunxian Guo, Hong Bin Yang, Chang Ming Li, Single‑Atom Cobalt‑Based Electrochemical Biomimetic Uric Acid Sensor with Wide Linear Range and Ultralow Detection Limit, Nano-Micro Lett. 2021, 13:7.

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