宁波大学《AFM》：氮硫共掺杂协同效应，助力超长寿命电极材料！

可充电锂离子电池作为一种先进的电能存储装置，由于其高能量密度和长循环寿命等独特优势，在过去的二十年里受到了极大的关注。最近，铌化氧化物因其高理论容量和相对小的体积变化而作为有前途的阳极材料受到广泛关注。然而，大多数铌基氧化物显示出有限的离子和电子导电性，这不利于锂离子在LiB中的放电/充电过程中插入/取出。为了提高电化学性能，需要合理设计和实现杂化纳米结构，以同时提高离子和电子的电导率。由于协同效应，多杂原子共掺杂碳涂层可以显著提高电极材料的电导率和传质速率。

来自宁波大学等单位的研究人员采用一种简便的硫脲蒸发法在氧化铌(GNO@NSC)表面引入氮、硫共掺杂碳涂层。理论计算和实验结果证实了GNO@NSC复合材料中n，s共掺杂的协同效应。氮、硫共掺杂不仅扩大了碳材料的层间距，而且导致更多的锂存储活化位点。同时，在GNO上引入共掺杂碳层显著增强了与GNO的键合相互作用，这导致复合材料具有优异的结构稳定性和导电性。因此，GNO@NSC复合材料具有优异的结构可逆性、大的比容量和高性能。GNO@NSC纳米线提供288毫安时每克的可逆容量，并显示出优异的循环稳定性，在1A/g的高电流密度下，6000次循环后，其容量保持率为78.9%。本研究揭示了氮、硫共掺杂碳涂层的作用机理和铌氧化物性能改善的根源，可为相关材料的设计和开发提供参考。相关论文发表在Advanced Functional Materials。

论文链接：

https://doi.org/10.1002/adfm.202100311

总的来说，本文采用方便的碳化方法，制备了含缺陷氮、硫共掺杂碳涂层的GeNb₁₈O₄₇纳米线。氮硫共掺杂使GNO与碳涂层之间的结合作用更强、层间距更大、活化位点更丰富，以及碳涂层的边缘负吸附能更高。由于上述协同效应，具有优异结构稳定性的GNO@NSC表现出优异的倍率性能、长循环性能和大锂离子扩散系数。优异的电化学性能表明氮、硫共掺杂碳涂层是改善铌基氧化物材料电化学性能的有效表面改性方法。这项工作为长循环锂离子电池表面修饰电极材料的多杂原子掺杂碳涂层提供了直观的理论体系。（文：SSC）

图1|a)GNO纳米线的合成程序示意图以及GNO@C、GNO@SC、GNO@NC和GNO@NSC的相关碳化结构。

图2|a)XRD谱图和b) GNO的拉曼光谱，GNO@C,GNO@SC, GNO@NC, GNO@NSC。c) c, d) S, e) N的XPS谱。

图3|GNO、GNO、GNO、GNO和GNO的电化学性质。

图4|GNO@NSC的储锂机制

图5|锂在表面的优化结构和吸附能

图6|优化结构