实现世界最高品质的单元素拓扑狄拉克半金属 ~新的拓扑电子材料和量子器件技术的平台形成之路~

实现世界最高品质的单元素拓扑狄拉克半金属 ~新的拓扑电子材料和量子器件技术的平台形成之路~

1 .主讲人 雷迪克·艾因( Le Duc Anh ) (东京大学研究生院工学系研究科附属综合研究机构助教) 高濑健吾(东京大学研究生院工学系研究科电气系工学专业硕士2年级(研究当时) ) 千叶贵裕(福岛工业高等专科学校讲师) 小田平(福岛工业高等专科学校副教授) 泷口耕介(东京大学研究生院工学系研究科电系工学专业博士3年级) 田中雅明(东京大学研究生院工学系研究科电气系工学专业教授/附属自旋电子学学术合作研究教育中心主任)

2 .发表要点 ◆使用原子水平可控的结晶生长法，成功在III-V族半导体(注1 )上制作了具有世界最高品质的单晶金刚石型结晶结构的α-锡(α-Sn )薄膜。 ◆通过量子输运测量和分析，表明α-Sn为拓扑狄拉克半金属(注2 )，减薄膜厚后将成为二维拓扑绝缘体(注3 )及普通绝缘体等，具有多种拓扑相。 ◆α-Sn薄膜由于材料物性良好的可控性、与主要半导体的匹配性、环境友好的单元素结构，有望成为拓扑物性功能的开拓和未来量子信息器件的新平台。

3 .发表概要 东京大学研究生院工学系研究科附属综合研究机构的雷迪克·艾因( Le Duc Anh )助教、电气系工学专业的高濑健吾(研究当时硕士2年级)、泷口耕介(博士3年级)、田中雅明教授的小组与福岛工业高等专科学校的千叶贵裕讲师、小田洋平准教授共同进行了研究， 成功地将世界最高质量的α-锡(α-Sn )薄膜生长在III-V族半导体铟锑( InSb )衬底( 001 )上，首次揭示了α-Sn薄膜的各种拓扑物性。 Sn与硅( Si )、锗( Ge )一样是IV族元素之一，但在具有与Si和Ge相同的金刚石型晶体结构的α相(α-Sn )的情况下，禁带宽度(注4 )为零，具有很强的自旋轨道相互作用(注5 ) 理论上已知，如果向该α-Sn薄膜施加应变，在面内晶格常数被拉伸(拉伸应变)时会成为拓扑绝缘体，相反在收缩(压缩应变)时会成为拓扑狄拉克半金属(图1a )。 特别是拓扑狄拉克半金属，作为能够转移到其他各种拓扑相的亲相( parent phase )是重要的材料，但是迄今为止在实验中被确认的例子非常少，只有Na3Bi和Cd As。 α-Sn是简单的元素结构，同时通过外部控制可以成为各种拓扑物质，因此适用于拓扑物性的探索和量子信息器件的应用，是非常有前景的材料。 但是，在迄今为止的研究中，制作质量良好的α-Sn薄膜非常困难，因此没有实现理论上预期的性能，实际的物性和功能还不清楚。

研究小组首次成功地利用最先进的分子束外延法(注7 )生长了各种膜厚的α-Sn薄膜，制作出了具有完美的金刚石型单晶结构和界面的原子层水平的平坦性的最高质量的α-Sn薄膜。 结果，在各种温度下清楚地观测到了施加磁场时的电导率振动(舒布尼科夫-德哈斯振动) (注8 )。 通过分析该实验结果，首次实测了α-Sn费米面横穿的本体和表面带的有效质量(注9 )、量子迁移率(注10 )、贝利相移(注11 )等各种重要带结构的信息。 研究小组制作的α-Sn的量子迁移率为30，000 cm2/vs左右，是以前研究的10倍。 另外，还发现在α-Sn的体带和表面带中都存在具有特征线性带色散的狄拉克电子(注12 )。 从这个结果可以看出，世界上首次使用量子传输测量证实了在InSb (001 )上生长的α-Sn是为数不多的拓扑狄拉克半金属。 另外，还表明了如果将α-Sn试料的膜厚变薄，由于电子状态的量子限制效果(注13 )，α-Sn会从拓扑狄拉克半金属相变为二维拓扑绝缘体，然后相变为通常的绝缘体。

本研究表明，α-Sn具有简单的金刚石晶体结构、与主要半导体的良好匹配性，是环境友好的单元素材料，是未来拓扑物性和新机能量子器件开发有很大前景的平台。

4 .发表内容

在“拓扑狄拉克半金属”中，能量和动量(波数矢量)的关系(波段色散)为线性的“狄拉克电子”承担体积的导电。 狄拉克电子的有效质量极小，迁移率高，因此有望应用于超高速电子器件。 另外，已知材料有强烈的自旋轨道相互作用时，狄拉克电子的自旋方向和动量方向强烈结合的“自旋动量锁定”现象。 由此，由于狄拉克电子流动引起的电流伴随自旋极化，所以拓扑狄拉克半金属成为能够利用电子的“电荷”和“自旋”两者的自由度的自旋电子器件(注14 )和量子信息器件中使用的有前景的材料平台 。另一方面，从物性物理学基础研究的观点来看，拓扑狄拉克半金属也可以相变为其他许多拓扑物质状态，因此作为拓扑物质的“亲”相被认为是重要的研究对象。 在固体的体电子状态下，为了实现狄拉克电子，需要存在不同波段成分(传导带和价带)交叉、具有线性波段色散的三维“狄拉克锥”这一特征性波段结构。 但是，众所周知，为了使这种狄拉克锥能够稳定存在，要求材料结构具有高对称性和高品质的结晶性，因此非常难实现。 因此，目前通过实验确立为拓扑狄拉克半金属的例子非常少，只有Na3Bi和Cd3As2。

在能够实现这种拓扑狄拉克半金属状态的候选材料中，α-Sn是唯一由单元素组成的材料，是一种独特且有前景的物质。 因为从α-Sn的材料结构的简单性、与主要半导体的良好匹配性、环境友好性方面来看，制作工艺简单、容易控制物性、容易与器件制作等产业应用相关的巨大优点值得期待。 但是，在现有研究中，薄膜生长技术不充分，因此，不能制作质量良好的α-Sn薄膜，不能实现所期待的拓扑物性。 如果能够实现高品质的α-Sn薄膜，随着以拓扑物性为中心的固体物理学的发展，从打开新的量子器件应用的可能性的观点来看，也会成为非常大的进步。

①研究内容 研究小组利用最先进的分子束外延法，在晶格常数接近的III-V族半导体铟锑( InSb )基板( 001 )上生长了α-Sn薄膜(膜厚: 21~56原子层)。 由于InSb的晶格常数比α-Sn小0.15%，因此α-Sn层受到压缩应变，有望成为拓扑狄拉克半金属。在α-Sn薄膜生长之前，在原子层水平上生长平坦的InSb缓冲层，最上表面用In原子终止，α-Sn的生长温度在零度以下(-5℃)等各种各样的努力，结果成功地生长了具有非常高质量的金刚石型单晶结构和原子水平上平坦界面的α-Sn薄膜。 研究小组在成长的α-Sn薄膜中，在膜面垂直方向施加磁场，测量面内电导率时，在2 K至20 K的各种温度下观测到了明显的斯布尼科夫氏硬度振动，量子迁移率比先行研究提高了10倍，大幅提高。 通过对电导率对磁场的振动分量分析，首次揭示了α-Sn费米面穿越的体重空穴带和拓扑表面带各自的有效质量、量子迁移率、拓扑相移等带结构的本质特性。 另外，从各谱带电子载流子的拓扑相移判明α-Sn的体谱带和表面谱带的电子都是狄拉克电子，世界上首次证实了在InSb (001 )上生长的α-Sn是拓扑狄拉克半金属 。这样，通过结合电导中舒布尼科夫-德哈斯振动的测量和分析，以及基于第一性原理计算的能带结构的理论计算，明确了α-Sn薄膜在各种应变和膜厚下的拓扑物性。 也表明了通过使膜厚变薄，电子状态的量子封闭效果增强，α-Sn薄膜显示出从拓扑狄拉克半金属相变为二维拓扑绝缘体、以及普通绝缘体的丰富的拓扑状态。

②社会意义今后的安排

拓扑物质是指将拓扑这一数学概念应用于物性物理学，从而理解电子状态和传导现象等物性的物质，是近年来物质科学中研究最广泛的热门领域。 2016年的诺贝尔物理学奖授予了三位理论研究者，他们在物质拓扑性质的阐明方面取得了先驱性发现。 其背景是，人们对以新一代高速低功耗器件为目标的自旋电子学和量子计算机中使用的量子信息运算技术的应用有着强烈的期待。 但是，在制作实际的器件和集成电路时，材料的质量和控制性、与现有技术的一致性一直受到关注，没有发现满足这些要求的拓扑物质。 本研究对象的α-Sn由单元素组成，结晶结构简单，与半导体材料的一致性好，无有毒物质，对环境友好，因此被认为是众多拓扑材料中独特且最有前景的材料。 因此，有望成为未来拓扑物性和量子器件开发的平台材料。

对本研究的支持:本研究在科学研究费补助金、科学技术振兴机构先驱( No. JPMJPR19LB )、CREST(No.JPM5 .自旋学学术研究基础和合作网络( Spin-RNJ )的支持下进行。

5.发表论文杂志: 杂志名称:高级材料( 10月14日在线版) 论文标题:Elemental Topological Dirac Semimetal α-Sn with High Quantum Mobility作者: Elemental Topological Dirac Semimetal α-Sn with High Quantum Mobility 著者：Le Duc Anh, Kengo Takase, Takahiro Chiba, Yohei Kota, Kosuke Takiguchi, and Masaaki Tanaka

DOI编号: 10.1002/adma.202104645 摘要URL:https:/ /在线库. Wiley.com/doi/10.1002/adma.202104645JCR1777 )、

6 .咨询处: <有关研究的事情> 东京大学研究生院工学系研究科 附属综合研究机构/电气类工程专业助教 雷迪克·艾因(雷杜克斯与安妮) 电子邮件: 03-5841-6729，美国银行 (可用日语、英语、越南语对应) 东京大学研究生院工学系研究科 附属自旋学学术合作研究教育中心主任 电气系工程专业教授 田中雅明 电子邮件: masaaki电子邮件 (可用日语、英语对应) <关于JST事业的事情> 科技振兴机构战略研究推进部绿色创新集团 岛林裕子 日本航空: 03-3512-3526电子邮件 <宣传相关的事情> 东京大学研究生院工学系研究科宣传室 日本航空: 03-5841-0235电子邮件 科学技术振兴机构宣传科 日本航空公司 福岛工业高等专科学校总务课总务企划系 0246-46-0704电子邮件: soumu Fukushima-NCT.AC.jp

7 .用语解说: (注1 ) III-V族半导体:由III族元素和v族元素构成的化合半导体，用于高速电子器件和光器件。 作为代表性III族元素为铝( Al )镓( Ga )铟( In )，作为v族元素为氮( n )磷( p )砷( As )锑 ( SB )。 (注2 )拓扑狄拉克半金属:物质的拓扑相之一。 可以认为像石墨烯那样，在带结构中存在能量和动量的关系(带色散)为线性的“狄拉克锥”。 具有高迁移率和自旋动量摇摆引起的长自旋弛豫长度等性质，有望成为新一代高速低功耗器件的有力候选材料。 (注3 )拓扑绝缘体:物质的拓扑相之一。 体的电子状态是具有禁带的绝缘体，但在表面或界面出现具有线性能带色散的无间隙(无禁带)的金属状态(二维狄拉克锥)。 与拓扑狄拉克半金属一样，有望成为新一代低功耗器件的有力候选材料。 (注4 )禁带宽度:在半导体和绝缘体材料中，存在有能够在晶体中自由运动的载流子的能量带(传导带)和存在有参加共价键而不能自由运动的电子的能量带(价电子带)。 传导带的下端和价带的上端之间因为不能存在电子，所以被称为禁带。 禁带的能量宽度称为禁带宽度。 (注5 )自旋轨道相互作用:电子具有的轨道角动量和自旋之间的相互作用。 这是电子在电场中高速运动时感受磁场的相对论效应，由创立相对论量子力学的Dirac导出。 在固体物理学和自旋电子学的各个领域发挥重要的作用。 (注6 )带结构:固体内的电子通过动量获取的能级带状结构。 通常价电子带、禁带、传导带从能量从低到高排列，但已知拓扑材料中价电子带和传导带的能量顺序会反转，从而引发各种新的物性。 (注7 )分子束外延法:晶体生长中使用的方法之一。 一种在超真空室内加热各原料，使发出的分子束到达基板，进行结晶生长(外延生长)的方法。 由于可以以原子层为单位控制原料组成和膜厚，纯度高、结晶性好，可以使用电子束衍射实时观测生长中的表面、膜厚、质量等各种优点，因此广泛应用于以新材料和异质结构的形成为首的研究开发和产业应用中。 (注8 )舒布尼科夫-德哈斯( Shubnikov de Haas )振动:导体的电阻或电导率相对于磁场的倒数周期性振动的现象。 通过在磁场中电子在与磁场垂直的面内进行圆周运动(回旋加速器运动)，电子状态成为离散的朗道能级，能量被量子化，有助于电子散射的费米能级(物质中电子占有的能量的最高值)的状态密度在磁场发生变化时周期性地变动，因此产生 根据振动的频率、磁场依赖性、温度依赖性可以知道费米面的大小、电子载流子的迁移率、有效质量等。 (注9 )有效质量:固体中的传导电子一边与晶格和其他电子相互作用一边运动。 但是，当将该固体中传导电子的运动近似为自由电子的运动时，表观质量与真空中自由电子的值不同，因此称为有效质量。 这个值可以通过舒布尼科夫-德哈斯振动的温度依赖性估算。 在狄拉克半金属等中，狄拉克电子由于具有线性的能带色散，所以被认为具有非常轻的有效质量(可以高速运动)。 (注10 )量子迁移率:电子迁移率是表示电子在物质中的移动难易度的量，是支配导电现象的重要物理量。 单位为cm2V-1s-1，可以解释为施加加速电场1V/cm时电子能够到达的平均速度。 根据舒布尼科夫-德哈斯振动等量子输运现象估算的迁移率被称为量子迁移率。 可以认为，在狄拉克半金属等中，狄拉克电子具有非常高的量子迁移率。 被认为具有非常高的量子迁移率。 (注11 )贝利相移:是记述物质中电子的波函数(布洛赫函数)所呈现的几何学相位。 舒布尼科夫-德哈斯振动的测量表明，电子在进行磁场中的回旋加速器运动时可以获得波函数的几何相位，从而使观测到的振动相位产生了偏移。 这种偏移称为贝利相移。 通过该贝利相移值是证明电子载流子是狄拉克电子的重要指标。 (注12 )狄拉克锥和狄拉克电子:在固体中的电子的能量色散关系(能量和波矢量的关系)为线性(称为“线性的能带色散”)的情况下，由于可以使用狄拉克方程式进行记述，所以称为“狄拉克锥” 具有这种能带结构的固体中的电子称为“狄拉克电子”。 (注13 )量子限制效果:这是物理系的尺寸薄至电子的摆线波长左右(纳米尺度)后，电子和空穴的波函数被限制，成为驻波，能量离散的现象。 (注14 )自旋电子学:电子与“电荷”一起具有相当于自转角动量的“自旋”。 电子自旋学( Spintronics )是指，活用“电荷”和“自旋”，应用于具有新功能的物质和材料的设计、器件、电子、信息处理技术等的领域。

8 .附件:

图1 (a )对具有金刚石型晶体结构的α-Sn薄膜施加应变时，在面内晶格常数被拉伸的情况下(不施加拉伸应变的情况下)，形成拓扑绝缘体(带结构的禁带中表面状态的二次原狄拉克锥出现)，但是相反，在压缩的情况下(产生压缩变形的情况下)，理论上已知会成为拓扑狄拉克半金属(带结构中存在三维的狄拉克锥)。 另外，在薄膜化至数十nm以下的试样中，由于量子限制效果，α-Sn薄膜会变成二维拓扑绝缘体(狄拉克锥会诱发量子化引起的禁带和一维边缘状态(右上图、禁带中的黄线) )等丰富的拓扑绝缘体 ( b )研究组制作的α-Sn薄膜的透过型电子显微镜的晶格像。 结果显示，在完美的金刚石型单晶结构和原子层水平上得到了平坦的界面。 ( c )在研究小组制作的α-Sn薄膜中，在膜面垂直方向施加磁场测定电导率时，从低磁场区域观测到了明确的振动(舒布尼科夫-德哈斯振动)。 可知量子迁移率比先行研究高10倍，得到了最高质量的α-Sn。