《Nature》新子刊：基于证据的高熵合金推荐系统！

现有的探索高熵合金(HEAs)的数据驱动方法面临三个挑战：大量的元素组合候选，设计适当的描述符，以及有限且有偏差的现有数据。

为了克服这些问题，在此，来自日本科学技术高级研究所的Hieu-ChiDam等研究者，展示了一个基于证据的材料推荐系统(ERS)的发展，该系统采用了Dempster-Shafer理论，这是一个关于不确定性推理的一般框架。相关论文以题为“Evidence-based recommender system for high-entropy alloys”发表在Nature Computational Science上，该期刊于2021年1月启动。

论文链接：

https://www.nature.com/articles/s43588-021-00097-w

多元素合金(MPEAs，其中含5种元素的合金又称高熵合金HEAs)，是一种由多种元素组成，形成高度无序固溶相的新型合金发展概念。这种合金具有高强度重量比、抗拉强度、抗腐蚀和抗氧化性能。为了与本研究中使用的公布数据相一致，研究者使用术语HEA来指由多个等原子组合元素组成的随机合金，并形成固溶相。从材料发展的角度来看，必须推荐最可能形成单相HEAs的特定元素组合进行实验验证。

在演绎法中，有必要了解HEA的形成机制，或从基于无数第一性原理计算推导出的量子力学方程开始。在以往的HEA研究中，由于构型熵诱导的稳定性，假设HEA组成元素形成单相固溶体；然而，这一假设仅对某些多组分合金是正确的，其中大多数已被实验证明形成多相。虽然人们对驱动HEA稳定的形成机理进行了大量研究，但控制单相HEA形成的关键因素仍然未知。用第一性原理计算构建多组分合金的相图也可以直接预测哪些合金将形成固溶体；然而，这种方法涉及许多构型的能量计算和统计力学模型的实施，以估计热力学性质，这两者都是有计算需求的。因此，迫切需要通过第一性原理计算来寻找HEAs。

利用凝聚态理论知识创建的描述符，利用与现有实验数据相拟合的参数，开发了几种诱导筛选方法，以预测可能的HEAs或其结构相；然而，归纳法的应用需要足够且平衡的数据来保证预测的准确性；这些数据通常无法与实验材料数据一起获得，这些数据要么缺乏要么严重偏向正面结果。此外，即便不能获得很高的预测精度，但定量评价预测的不确定性仍是可取的，但这尚未实现。

另一个挑战是设计合适的材料描述符，来表示包含不同元素数的合金的数据。通常采用由组成元素的原子属性(例如，原子大小的平均值、方差和差异)计算的描述符；然而，在数学上很难准确评估具有不同成分数的合金之间的相似或不同之处，而且使用这些描述符的数据驱动方法所获得的结果不可避免地存在局限性。解决这一问题的方法是用组成元素的一个热向量来描述合金;然而，这种方法提出了另一个困难，即在这个向量空间中设计适当的度量标准。

为了克服这些问题，并专注于预测特定元素组合是否存在于HEA阶段，研究者采用Dempster Shafer理论开发了一个名为循证推荐系统(ERS)的无描述符推荐系统，用于探索潜在的HEAs。ERS包括三个主要步骤：

1. 测量元素组合之间的相似性：将数据中获得的所有证据片段建模并组合，利用证据理论得出元素组合之间的相似性。

2. 评价关于取代合金性能的假设：使用证据理论对取代合金的证据进行建模和组合，以评价关于目标性能(形成HEA相)的假设。

3. 取代合金的等级：取代合金根据各种标准进行排序，基于其目标性能的综合证据，以推荐潜在的HEAs。

为了评估ERS，研究者将其HEA推荐能力与基于矩阵分解和监督学习的推荐系统，在4个已知的高达5个成分的合金数据集上进行了比较。数据集上的k倍交叉验证表明ERS优于所有竞争者。此外，ERS在推荐四元和五元HEAs方面显示出了良好的外推能力。研究者通过实验验证了最推荐的Fe-Co基磁性HEA(即FeCoMnNi)，并证实其薄膜为体心立方结构。（文：水生）

图1 ERS方法的说明。

图2 元素之间相似性的可视化。

图3 元素两两相似度得分与Δ_group的相关性

图4 HEA推荐能力的评估。

图5 FeCoMnNi HEA薄膜的推荐与实验验证。